14 февраля 1896 г. священник Леонид Чичагов по распоряжению протопресвитера военного и морского духовенства определен к церкви для артиллерийских частей, заведений и учреждений Московского военного округа. Он со свойственной ему энергией частью на свои средства, частью на пожертвования отреставрировал храм Святителя Николая в Старом Ваганькове, принадлежавший Румянцевскому музею и в течение 30 лет стоявший закрытым, в котором и стал служить.
Глубоко почитая память преподобного Серафима Саровского, отец Леонид посетил места его подвигов, где встретился с одной из трех монахинь, помнивших старца. Уже старая и больная старица Пелагея Ивановна обрадовалась приходу будущего митрополита, сказав: «Вот хорошо, что ты пришел, я давно тебя поджидаю. Преподобный Серафим велел тебе передать, что наступило время открытия его мощей и прославления». В недоумении будущий святитель ответил, что в силу своего общественного положения он не может быть принят императором, она отвечала: «Я ничего не знаю, передаю только то, что мне повелел преподобный». Через некоторое время Чичагов начал работу над Летописью Серафимо-Дивеевского монастыря, опубликовав в 1896 г. «Краткое содержание Летописи Серафимо-Дивеевского монастыря с жизнеописанием основателей А. С. Мельгуновой и отца Серафима Саровского и подвижниц обители», и в том же году – первое издание «Летописи…», занявшее более 790 страниц. Тогда же им были написаны акафист Серафиму Саровскому и краткое житие его. Вскоре ему удалось встретиться с императором и, поднеся ему книгу, убедить в необходимости открытия мощей преподобного.
30 апреля 1898 г. отец Леонид получил отставку от пресвитера военного и морского духовенства и летом того же года был зачислен в число братии Троице-Сергиевой лавры. Особое значение для новопостриженного иеромонаха имело наречение ему при пострижении в мантию 14 августа 1898 г. имени Серафим. Указом Священного синода 14 августа 1899 г. он был назначен настоятелем суздальского Спасо-Евфимиева монастыря с последующим возведением в сан архимандрита и за пять лет своего игуменства сумел преобразить как хозяйственную, так и духовную жизнь некогда величественного, но ко времени назначения отца Серафима пришедшего в глубокий упадок монастыря. Священноначалие высоко оценило заслуги архимандрита Серафима и как настоятеля возрожденного им Спасо-Евфимиева монастыря, и как замечательного агиографа подвижников иноческого благочестия (к этому времени, кроме «Летописи Серафимо-Дивеевского монастыря…», он издал «Житие приснопамятного старца Серафима Саровского», «Житие преподобного Евфимия, священно-архимандрита, суздальского чудотворца» и летописный очерк «Зосимова пустынь во имя Смоленской Божией Матери»), и 14 февраля 1904 г. архимандрит Серафим был назначен настоятелем одной из семи ставропигиальных обителей РПЦ – Воскресенского Ново-Иерусалимского монастыря. Проведя всего лишь год в Воскресенском монастыре, архимандрит Серафим запечатлел свое игуменство реставрацией знаменитого Воскресенского собора.