В поле деятельности Карла попали также племена южных и западных (полабских) славян. Некоторые из них были его противниками, другие — союзниками. Кроме того, он обложил данью Бретань, и, помня о славе своего деда Карла Мартелла, отправился за Пиренеи, сражаться с испанскими арабами. Тут его постигла неудача в сражении под Сарагосой, и он вернулся в Галлию, а на обратном пути арьергард его армии, которым командовал граф Роланд, был перебит устроившими засаду горцами-басками. Событие это, расцвеченное фантазией неизвестного автора XII века, изображено в «Песне о Роланде», знаменитом памятнике средневековой французской литературы. После этой неудачи Карл постарался прочнее закрепиться на примыкающих к Испании территориях. Он выделил Аквитанию в отдельное королевство, и поставил королем своего сына Людовика. В Пиренеях была образована укрепленная область, так называемая Испанская марка. В конце концов, франкам удалось отбить у арабов города Барселону и Памплону.
За время правления Карла Великого подвластная ему территория выросла в 2 раза и почти достигла размеров Западной Римской империи. Все населявшие эту территорию народы должны были обязательно исповедовать христианство, и не просто христианство, а католицизм. Перед сном король любил читать сочинение святого Августина «О Граде Божием» и, считал своей миссией создание мировой христианской державы. Ради успешного выполнения этой миссии он готов был пойти даже на притеснения папы, если тот, как казалось Карлу, справлялся со своими обязанностями не достаточно хорошо.
Крупный специалист по истории каролингского периода Анатолий Левандовский пишет следующее: «Сосредоточив максимум усилий на строительстве новой церкви, Карл вместе с тем стремился обеспечить безусловную власть над нею. Проявляя всяческое уважение к Риму и папе, он никогда бы не допустил, чтобы власть апостольского наместника была выше его собственной. Роль архиепископов, епископов, аббатов и священников свелась им к чисто служебным обязанностям. От них он требовал постоянных отчетов, наставлял их и смещал, если они не отвечали его требованиям. Церковную иерархию он строил таким образом, чтобы все нити сходились не к папе, а лично к нему. Он созывал церковные соборы и диктовал их решения. Он, безусловно, считал себя крупнейшим специалистом в области веры, разбирающимся во всех ее тонкостях и, будучи ее строгим ревнителем, видел себя достойным поучать всех остальных, включая и первосвященника Рима». Папе Адриану случалось получать нагоняй от Карла за недостаточно усердное искоренение еретических учений.
Несмотря на то, что франкский король распространял «истинную религию» вширь поистине варварскими методами, его занимало не только количество, но и качество христиан. Сохранилось следующее его высказывание: «Не умея хорошо писать, люди могут извращенно понимать Священное Писание, причем ошибки легко приведут к крайней опасности. Ведь в Писании много сложных смысловых фигур, и кто поймет их, не изучая древних авторов излагавших риторику?». Исходя из этих соображений, король развернул весьма широкую для своего времени образовательную программу, и добился определенных успехов. В популярной литературе и даже в школьных учебниках можно встретить утверждение, что Карл Великий был неграмотен. Это неверно. Он был весьма образованный человек, знал несколько языков, свободно изъяснялся по латыни, понимал греческий. Был прекрасным оратором, высоко ценил книжную культуру, часто заставлял читать себе вслух во время обеда и, как уже было сказано, любил читать перед сном. Миф о его неграмотности основан на том факте, что Карл Великий не умел писать, хотя и пытался, по словам того же Эйнгарда, освоить эту премудрость в зрелом возрасте. Речь, видимо, идет о том, что король не умел писать тем изящным стандартизированным шрифтом, которым переписывались манускрипты в монастырских мастерских. Нацарапать некое подобие букв, как это делают сейчас многие из нас, он, скорее всего, был способен.