В начале 1937 года берлинская резидентура ИНО НКВД получила анонимное сообщение (как впоследствии оказалось, от сотрудника министерства авиации Германии Харро Шульце-Бойзена, одного из будущих руководителей нелегальной резидентуры ИНО НКВД в Германии «Красная капелла») о том, что германские агенты проникли в троцкистские круги в Барселоне с намерением в ближайшее время организовать путч. Также поумовцами готовились теракты против активистов компартии и комсомола Испании. Так был убит известный каталонский коммунист Антонио Сессе. Позднее, в феврале 1938 года был убит капитан интербригад Леон Нарвич, агент Орлова в ПОУМ, выходец из России.
3 мая 1937 года в столице Каталонии Барселоне поумовцы и анархисты, после приезда президента республики Мануэля Асаньи и его обращения к провинциальному совету Каталонии, подняли вооруженный мятеж против республиканского правительства Народного фронта. После продолжавшихся три дня боев (события в Барселоне описал в своей книге «Памяти Каталонии» знаменитый английский писатель Джордж Оруэлл, служивший в частях ПОУМ) войска республиканской национальной гвардии, присланные из Валенсии, подавили мятеж. Погибло 350 человек при 2600 раненых. Также было сорвано наступление республиканских войск на Северном фронте, в результате франкисты заняли Страну Басков, начался острейший политический кризис внутри Народного фронта. По требованию компартии Испании (в заседании Политбюро ЦК КПИ участвовали представители Коминтерна — лидер итальянской компартии Пальмиро Тольятти и будущий руководитель социалистической Венгрии в 1956 году Эрне Гере) премьер Ларго Кабальеро 15 мая 1937 года ушел в отставку (еще в марте 1937 года Орлов вместе с представителем Коминтерна румынским коммунистом Борисом Стефановым и советским полпредом Леоном Гайкисом требовал его ухода из правительства за отказ выступить против ПОУМ). Новый премьер-министр Хуан Негрин, бывший ранее министром финансов, резко выступил против поумовцев и анархистов, ПОУМ была запрещена, а ее имущество конфисковано. Орлов, добиваясь по указанию Москвы, ареста Нина, использовал факт ареста агента нелегальной франкистской резидентуры в Мадриде, передал испанскому правительству сфальсифицированные документы, подготовленные с участием двух сотрудников испанской тайной полиции. О своем плане Орлов сообщил в Москву 23 мая 1937 года: