Маршрут новой экспедиции лежал через Буэнос-Айрес и Асунсьон в Корумбу, небольшой бразильский город на пограничной с Боливией реке Парагвай. В окрестностях этого города Фосетт провел топографические съемки, необходимые для уточнения границы между двумя странами. Затем предстояло уточнить границу дальше к северу по реке Гуапоре. Фосетт мог бы этим и ограничиться, и формально работа была бы выполнена. Но он решил пройти по притоку Гуапоре реке Верди, что позволило бы нанести ее на карту и существенно уточнить границу. Для этого Фосетт со своим спутником топографом Фишером сначала спустился по Гуапоре до устья реки Верди, а затем двинулся по суше вверх по течению этой реки, так как плыть по ней из-за многочисленных перекатов было невозможно. Путешествие оказалось очень тяжелым. Приходилось следовать за всеми изгибами реки, что существенно затрудняло и замедляло путь. Вскоре кончилось продовольствие. Надежды кормиться за счет охоты не оправдались. Путешественники голодали, но продолжали свой путь и топографическую съемку. Наконец 3 октября 1908 года они достигли, как им казалось, истоков реки Верди, а еще через две недели через водораздел между Гуапоре и Верди вышли к старому бразильскому городу Мату-Гросу. Позднее Фосетт с ужасом вспоминал о лишениях, перенесенных им и его спутниками во время этого путешествия, но очень гордился тем, что смог нанести реку на карту. Как он писал впоследствии: «Теперь река была исследована, и выяснено, что ее фактическое течение совершенно не соответствует тому, какое приняли наобум в 1873 году. (Здесь Фосетт имеет в виду проведенную в указанном году демаркацию границы между Бразилией и Боливией. —
Практические результаты исследования реки Верди оказались несколько неожиданными. Предпринимая путешествие, Фосетт предполагал, что новая пограничная линия будет менее выгодна для Боливии, чем для Бразилии. При этом он исходил из тех показаний карт пограничной зоны, которые имелись в его распоряжении. Но так как они оказались ошибочными, то и результаты демаркации оказались противоположными ожидаемым. Поэтому было решено, что для проверки работы, проведенной Фосеттом, пограничные комиссии Боливии и Бразилии в 1909 году пройдут под его руководством по его маршруту. После того как проверка была проведена, были установлены новые пограничные знаки, — они и теперь молчаливо напоминают о работе Фосетта в этих районах Южной Америки.
Значительный интерес представляют и сделанные Фосеттом во время этой экспедиции описания городов и сельских местностей Аргентины и Парагвая, Бразилии и Боливии. Жаль только, что эти живые и хорошо запоминающиеся зарисовки увидели свет лишь спустя несколько десятилетий после того, как они были сделаны.
Демаркация восточной границы Боливии с Бразилией была завершена, и Фосетт снова отправился в Ла-Пас для отчета о проделанной работе. Сразу же по прибытии в Ла-Пас он получил новое предложение. На этот раз надо было демаркировать границу не с Бразилией, а с Перу. Чтобы принять это предложение, Фосетту пришлось уйти из армии, так как британское командование не соглашалось, чтобы он, оставаясь английским офицером, и дальше служил иностранным государствам. Первая экспедиция по демаркации границ Боливии и Перу состоялась в 1910 году. В отличие от предыдущих экспедиций Фосетта она была многочисленной, в ней участвовали боливийские и английские офицеры и солдаты. Это, по мнению Фосетта, создавало много лишних сложностей.
Маршрут экспедиции проходил от северного берега озера Титикака на северо-восток, к устью реки Хит, и затем вверх по ее течению сначала на лодках, а потом пешком. Путешествие по реке Хит было наиболее интересным с научной точки зрения этапом этой экспедиции, так как эта река, ее берега и живущие на них индейцы ранее не были исследованы ни в географическом, ни в этнографическом отношении. Фосетт не только нанес на карту течение реки Хит и описал флору и фауну этого района, но и познакомился с одной из живущих здесь групп индейцев племени гуарайю. Характерно, что при встрече