С 1933 году Г. Сыроежкин работал в Ленинграде, участвовал в операциях по ликвидации шпионских и террористических групп, созданных немецкими спецслужбами и действовавших под прикрытием германских коммерческих представительств «Ашафенбург», «Вальдхоф», «Теодор-Торер». При проведении оперативных мероприятий выезжал в Германию, Норвегию, Финляндию и Швецию для встреч с агентурой. В Финляндии поддерживал связь с одним из бывших руководителей кронштадтского мятежа С. М. Петриченко, который дал подробную информацию о военных приготовлениях на советско-финской границе. В 1936 году Г. Сыроежкин назначен начальником контрразведывательного отдела УНКВД по городу Ленинграду.
Как начальник контрразведывательного отдела руководил разработкой и пресечением деятельности германских разведчиков Шица и Демеша, работавших под прикрытием инженеров-специалистов. За операцию по ликвидации резидентуры противника Г. Сыроежкину присвоено досрочное звание майор НКВД.
Кстати, резидентура немецкой разведки находилась в торговом представительстве «Зингер» и располагалась в здании, которое и сегодня можно увидеть на пересечении Невского проспекта и канала Грибоедова, известного петербуржцам как «Дом книги».
О бескорыстии Г. Сыроежкина ходили легенды. Например, свою ежемесячную зарплату он оставлял в плетеной металлической корзинке на рабочем столе. Каждый сотрудник его отдела мог брать денег в долг столько, сколько считал нужным. Однажды он отдал на улице свое новое пальто нищенке с ребенком.
С 1936 по 1938 год по линии внешней разведки НКВД Г. Сыроежкин находился в командировке в Испании, где являлся старшим советником 14-го партизанского корпуса республиканской армии, заместителем резидента НКВД СССР А. М. Орлова.
Вот как описывает Г. Сыроежкина автор мемуаров «Испанская хроника Григория Гранде» Л. Василевский, встретившийся с ним впервые в одном из номеров отеля «Мажестик» в Валенсии:
«
Г. Сыроежкин неоднократно участвовал в выполнении специальных заданий, руководил в лагерях подготовкой личного состава для совершения диверсий за линией фронта, сбором разведывательных данных.
«
Народный фронт, получивший большинство мест в кортесах (парламент Испании), был многопартийный. Советники НКВД, прибывшие в Испанию под чужими фамилиями, имели жесткие инструкции в отношении представителей иных, враждебных, с точки зрения идеологии ВКП(б), партий. В отношении них допускались любые методы, позволявшие скомпрометировать деятельность партий, а к их лидерам применять меры, вплоть до физического уничтожения.
В первую очередь это касалось троцкистов, которых И. Сталин оценивал как главных и основных противников существующего режима как внутри страны, так и за рубежом. Согласно указаниям руководителей советского государства, лидеры таких партий подлежали негласной ликвидации. После неудачного мятежа, предпринятого анархистами и троцкистами (испанская рабочая партия марксистского единства ПОУМ), в Барселоне весной 1937 г. был похищен из тюрьмы и убит руководитель троцкистов в Испании Андре Нина. Руководил операцией по его ликвидации резидент НКВД в Испании А. М. Орлов и его заместитель Н. И. Эйтингон.
Скупыми словами описывает Л. Василевский действие путчистов.