В ноябре 1904 г. по поручению князя П. Д. Святополк-Мирского, сменившего на посту главы Министерства внутренних дел погибшего В. К. Плеве, Крыжановский готовил проект Всеподданнейшего доклада министра с программой либеральных реформ – в духе объявленного Святополк-Мирским нового курса на «доверие» между властью и общественностью. Министр предложил Крыжановскому, который уже зарекомендовал себя не только высококвалифицированным юристом и администратором, но и сторонником умеренного обновления государственного строя, выразить в докладе «приемлемый для правительства максимум пожеланий, высказывавшихся в обществе в смысле освобождения личности от государственной опеки и расширения участия населения в делах управления». Как вспоминал Сергей Ефимович, Святополк-Мирский говорил «о необходимости пойти навстречу пожеланиям умеренной части оппозиции и сделать уступки, которые совместимы с сохранением существующего государственного строя и способны были бы оторвать либеральные элементы общества от революционных. На первом плане он ставил меры к укреплению законности, как отвечавшие с внешней стороны требованиям об установлении правового строя…» При этом, как инструктировал министр, программу преобразований следовало облечь в такую языковую форму, которая не раздражала бы Николая II: «…он неоднократно упоминал о необходимости избегать всего, что могло бы подать повод к неправильному истолкованию его намерений, и избегать слов, которых не любил государь. К числу последних он относил и ходячий термин «интеллигенция», который, по его словам, государь не любил еще по преемству от императора Александра III и который поэтому следовало заменять каким-либо другим выражением. Приказано было также не касаться без крайности сословного строя, и в особенности дворянства и земских начальников». «Поручение было трудное, но интересное, – вспоминал не без гордости Крыжановский. – Я был молод и наивен, а потому принялся за дело с особым увлечением. Весь вечер пробродил я по набережной Невы, размышляя, с какого конца приступить к делу, чувствуя себя едва ли не новым Сперанским». (Крыжановский С. Е. Воспоминания: из бумаг С. Е. Крыжановского, последнего государственного секретаря Российской империи. Берлин, [1938]. С. 16–19). Подготовленный Крыжановским доклад стал основой Указа Николая II от 12 декабря 1904 г. «О предначертаниях к усовершенствованию государственного порядка». Святополк-Мирским было одобрено предложение Крыжановского о включении в состав Государственного совета выборных представителей губернских земских собраний и городских дум, что предполагало введение элементов законосовещательного представительства. Однако этот принципиально значимый пункт был вычеркнут царем при подписании указа.
С марта 1905 г. Крыжановский – один из главных разработчиков законопроектов, предусматривавших создание законосовещательного представительства. Учреждение Государственной думы и Положение о выборах были утверждены царем 6 августа 1905 г., получив неофициальное наименование «Булыгинская дума» (в честь министра внутренних дел А. Г. Булыгина, назначенного вместо Святополк-Мирского). После издания Манифеста 17 октября 1905 г., с учетом содержащихся в нем обещаний, Крыжановский подготовил измененный вариант избирательного закона, предусматривающий, в частности, расширение избирательных прав и создание рабочей курии (дополнительно к трем ранее намеченным: для частных землевладельцев, городских собственников и крестьян). Крыжановский разработал также утвержденные 20 февраля 1906 г. новые законы об учреждении Государственной думы и Государственного совета, который преобразовывался в верхнюю палату (состоящую наполовину из выборных представителей различных элитных групп).
2 апреля 1906 г. Крыжановский занял пост товарища министра внутренних дел. Назначенный при министре внутренних дел П. Н. Дурново, он сохранил эту должность и после прихода П. А. Столыпина в Министерство внутренних дел (26 апреля 1906 г.), а затем и на пост председателя Совета министров. Столыпин высоко ценил профессиональные качества Крыжановского, который пользовался его полным доверием. Именно Крыжановскому была поручена подготовка нового избирательного закона, утвержденного 3 июня 1907 г. вместе с указом о роспуске 2-й Думы. Учитывая опыт двух первых составов народного представительства, с которыми правительству не удалось установить конструктивного взаимодействия, новый избирательный закон был заведомо «запрограммирован» на обеспечение лояльного власти состава Думы – за счет увеличения присутствия крупных земельных собственников и городских имущих слоев. Крыжановский был назначен и основным куратором выборов в 3-ю Думу по линии Министерства внутренних дел (возглавлял «Особое делопроизводство»). Отвечая за формирование нужного власти состава депутатов, он энергично задействовал «административный ресурс» (в том числе распоряжался значительным секретным фондом для повсеместной поддержки определенных кандидатов).