14 июля 1921 г. его арестовали по обвинению в шпионаже и увезли в Петроградскую ЧК, а затем в тюрьму на Шпалерную. Вернадский вернулся домой, полный возмущения и сострадания за несчастных, безвинно томящихся в тюрьмах в ужасающих условиях. На следующий день после освобождения он с дочерью Ниной, которая была студенткой Военно — медицинской академии, едет на опытные работы на Муромскую биостанцию в Александровскую гавань. В эти годы ученый получает широкую возможность публиковать в Петрограде результаты своих исследований. В печати появляется серия его работ, посвященных биохимическим проблемам, радиологии, различным аспектам учения о живом веществе, о радиоактивных минералах и др.
Не ослабевает и его организационная и общественная деятельность. По инициативе Вернадского начали создаваться многие научные учреждения: Радиевый институт, Институт минералогии и геохимии, Институт географии, Керамический и Оптический институты, Метеоритный комитет, Совет по изучению производительных сил России, Комиссии по изучению вечной мерзлоты, по минеральным водам, по изотопам, по истории знаний.
В декабре 1921 г. из Франции в Академию наук пришло официальное письмо, подписанное известным математиком Аппелем, ректором Сорбонны, с просьбой предоставить академику В. И. Вернадскому возможность прочитать в университете курс лекций по геохимии.
В мае 1922 г. вместе с женой и дочерью Владимир Иванович выезжает во Францию. В этой командировке он пробыл три с половиной года. Он привез в Париж два больших чемодана рукописей, накопленных за время Гражданской войны. Теперь он использует их, не только читая лекции в Сорбонне, но и проводя многочисленные эксперименты в лабораториях. Именно здесь он работал над проблемой размножения живого вещества и пришел к выводу, что живое не подчиняется таким же строгим законам, как неживое. Оказалось, что эти законы столь же строги, но абсолютно другие, и связаны они с размножением, с движением умножающихся масс, что напоминает инерцию в механике. Результаты этих исследований вошли в монографию «Биосфера», которая вышла в мае 1926 г., и в «La Geochimie», напечатанную по — русски в 1927 г. под названием «Очерки геохимии».
После публикации этих трудов авторитет и признание новаторских концепций В. И. Вернадского значительно выросли не только в России, но и в кругах научной мировой среды. Его работы получили большое распространение в США, Франции, Германии, Великобритании, Италии, Норвегии, Польше и других странах Европы, а также в Индии и Японии. Владимир Иванович мечтал об использовании атомной энергии на 18 лет раньше, чем это произошло в истории.
В Париже, работая в лаборатории Жолио — Кюри, он слышал высказывания всемирно известного физика: «Наука необходима народу. Страна, которая ее не развивает, превращается в колонию». Как эти слова перекликались с тем, что когда‑то в России говорил ему хорошо знакомый физиолог И. П. Павлов: «Моя вера — это вера в то, что счастье человечеству даст прогресс науки»!
Научные интересы Вернадского естественным путем подвели его к фундаментальным научным, философским и науковедческим проблемам, которые волновали самых крупных ученых и филосо фов тех лет — А. Эйнштейна, Н. Бора, Д. Бернала, Б. Рассела и др. Они и В. И. Вернадский заставили задуматься исследователей о всепланетных последствиях общественного прогресса, совершенно по — новому взглянуть на весь процесс развития природы, социальной жизни, науки и техники. Причем под таким углом зрения, который как раз был необходим для раскрытия неизвестных прежде глобальных черт этого гигантского цивилизационного процесса.
После командировки во Францию В. И. Вернадский еще неоднократно выезжал в разные страны Европы читать лекции, доклады, проводить лабораторные эксперименты. В 1932 г. он работал в Германии. С избранием Гитлера множество знакомых ученых В. И. Вернадского покинули страну.
В 1933 г. выходит книга ученого «Природные воды», которая поразила современников охватом явлений и глубиной обобщений, доказывающая, что для изучения природных явлений нельзя быть узким специалистом в одной отрасли науки, а нужно научиться мыслить исторически и философски.
С 1934 г. семья Вернадских переезжает в Москву, где любимым местом отдыха и напряженной работы в течение следующих лет становится академический дом отдыха «Узкое».
С первого дня основания (1922 г.) и по 1938 г. он — директор Радиевого института и руководитель БИОГЕЛ — Биогеохимической лаборатории. В Академии наук он продолжает заниматься большой организационной деятельностью. Невозможно перечислить все научно — исследовательские учреждения, созданные по инициативе и при непосредственном участии Владимира Ивановича. Кроме упомянутых ранее, был создан Институт истории науки и техники, Комиссии по проблемам урана, по использованию и охране подземных вод, по определению геологического возраста пород, по тяжелой воде и др.