Для советской разведки в то время большой интерес представляла Великобритания, дипломатические отношения с которой были восстановлены в 1929 году. Британские спецслужбы установили по отношению к официальным советским представителям жесткий контрразведывательный режим. За сотрудниками советских учреждений в Лондоне велась интенсивная слежка, их телефоны прослушивались, контролировалась почтовая переписка. Поэтому Москва приняла решение об активизации разведывательной работы в Англии с нелегальных позиций.
«Стефан» получает задание — обосноваться в Лондоне. В феврале 1934 года он переводится туда на нелегальную работу и для прикрытия становится студентом Лондонского университета, где совершенствует знания в области психологии.
Учёба в университете дала возможность заводить широкие связи среди студенческой молодёжи. Будучи одарённой от природы содержательной личностью, натурой притягательной, тонко чувствующей сущность и внутренний мир человека, «Стефан» пользовался этим даром так, как ему подсказывали его наблюдение и чутьё. В Лондоне у него в полной мере проявилась такая важная черта профессионального разведчика, как умение отбирать нужных людей и терпеливо готовить их для работы на нашу разведку.
«Стефан» сосредоточил свои разведывательные интересы преимущественно на Кембриджском и Оксфордском университетах. Его, как разведчика, в первую очередь интересовали студенты, которые в перспективе могли стать надёжными помощниками по разведывательной работе различных направлений.
Он был первым советским разведчиком, который сделал твёрдую ставку на приобретение перспективной агентуры. Его неоценимая заслуга состоит в том, что он сумел создать и воспитать знаменитую «Кембриджскую пятёрку» разведчиков, в которую входили: Ким Филби, Дональд Маклин, Гай Бёрджесс, Энтони Блант и Джон Кернкросс. Были у «Стефана» соратники и среди выпускников Оксфордского университета.
В одном из писем в Центр «Стефан» так писал о своих помощниках: «Все они пришли к нам по окончании университетов в Оксфорде и Кембридже. Они разделяли коммунистические убеждения. Это произошло под влиянием широкого революционного движения, которое за последние годы захватило некоторые слои английской интеллигенции, в особенности две крепости английской интеллектуальной жизни — Кембридж и Оксфорд».
80 % высших государственных постов в Англии заполняется выходцами из Кембриджского и Оксфордского университетов, поскольку обучение в этих высших школах связано с расходами, доступными только богатым людям. Отдельные бедные студенты — исключение. Диплом такого университета открывает двери в высшие сферы государственной и политической жизни страны.
Помимо работы с перспективными источниками «Стефан» успешно решал и другие оперативные задачи. Так, в конце 1934 года им совместно с другим советским разведчиком-нелегалом Дмитрием Быстролётовым был привлечён к сотрудничеству шифровальщик управления связи британского МИДа, в результате чего советская разведка получила доступ к секретам британской дипломатии.
В сентябре 1937 года Арнольд Дейч возвратился из Лондона в Москву. Его деятельность была высоко оценена руководством Центра. В одном из документов того времени, в частности, говорилось: «За период нелегальной работы за границей „Стефан“ проявил себя на различных участках подполья как исключительно инициативный и преданный сотрудник нашей службы».
В другой характеристике говорилось: «Во время работы в Англии „Стефан“ зарекомендовал себя как особо ценный работник лондонской резидентуры. Им лично приобретено 20 источников, в том числе известная „Кембриджская пятёрка“. Большинство из них поставляют особо ценные разведывательные материалы».
Дейч был не только активным разведчиком, но и талантливым изобретателем. Находясь в Лондоне, он запатентовал 6 изобретений, включая тренажёр для обучения пилотов. Ему также принадлежало авторство ряда оперативных устройств и приспособлений, разработал несколько способов тайнописи.
В 1938 году Дейч, его жена и родившаяся в Лондоне дочь становятся советскими гражданами. Однако период жизни в Москве замечательного разведчика оказался, пожалуй, наиболее тяжёлым и томительным. Он совпал с «чистками», начавшимися в разведке с приходом в уникальное ведомство — НКВД — Лаврентия Берия.
Долгое время Дейча не привлекали ни к какой работе — видимо, и некому было это сделать, так как его руководители один за другим либо расстреливались, либо оказывались в лагерях. Правда, его самого репрессии, к счастью, обошли стороной. Наконец, после 11 месяцев вынужденного бездействия Дейч становится научным сотрудником Института мировой экономики АН СССР, где с его знаниями и опытом он действительно мог принести и принёс немало пользы.
Сразу же после нападения гитлеровской Германии на Советский Союз руководство внешней разведки принимает решение о направлении Дейча на нелегальную работу в Латинскую Америку. Постоянным местом резидентуры была определена Аргентина, поддерживавшая в те годы политические и экономические отношения с фашистской Германией.