Участие в этом деле доставило Урусову немало неприятностей. Находясь в Швейцарии, он высказался за то, чтобы швейцарское правительство не выдавало Нечаева России. На этом только основании его обвинили в «преступных сношениях» с революционерами, осужденными по делу «нечаевцев», произвели обыск в квартире, арестовали и выслали из Москвы в захолустный город Венден Лифляндской губернии под надзор полиции. На докладе император лично начертал: «Надеюсь, что надзор за ним будет действительный, а не мнимый».
В течение ряда лет он находился в опале и занимался лишь литературной деятельностью. В 1876 году его освободили из ссылки при условии, что он не станет заниматься адвокатской деятельностью, а поступит на службу. Так Урусов неожиданно оказался в канцелярии местного генерал-губернатора. Затем он получил должность товарища прокурора Варшавского окружного суда, приобретя и здесь известность, как блестящий судебный оратор.
В 1878 году при содействии А. Ф. Кони Урусов переводится в Петербург на должность товарища прокурора окружного суда. В этой должности он выступил во многих громких судебных процессах, в частности по делам Гулак-Артемовской и Богданова, обвинявшихся в подлоге векселей, Юханцева и других.
Хотя Урусов был, по словам А. Ф. Кони, «очень горяч» в судебных процессах, он всегда умел «соблюсти вкус и порядочность в приемах». Однажды, возражая защитнику, усиленно напиравшему на тяжелое, даже безвыходное материальное положение подсудимого, что в конце концов и внушило ему мысль зарезать своего спутника, Урусов в самый разгар речи вдруг неожиданно осекся и, немного помолчав, стал говорить о другой стороне дела. Во время перерыва А. Ф. Кони спросил его, что означала эта внезапная пауза, не почувствовал ли он себя плохо? «Нет, не то, — ответил Урусов, — но мне вдруг чрезвычайно захотелось сказать, что я совершенно согласен с защитником в том, что подсудимому деньги были нужны до зарезу, и я не сразу справился с собою, чтобы не допустить себя до этой неуместной игры слов».
Прокурорская трибуна не вполне удовлетворяла А. И. Урусова. Он никак не хотел примириться с начальственным отношением к нему, как он называл, «отцов-командиров», для которых он был всего лишь подчиненный. Он подумывал об отставке.
А. Ф. Кони советовал ему менее строптиво относиться к своим начальникам, но Александр Иванович на это согласиться не мог. В 1881 году, с разрешения министра юстиции Д. Н. Набокова, ему все же удалось покинуть прокуратуру, и он вновь вступил в сословие присяжных поверенных, но теперь уже округа Санкт-Петербургской судебной палаты. Его слава как высококлассного адвоката росла изо дня в день. В 1882 году совместно с такими блестящими адвокатами, как В. И. Жуковский и Н. П. Карабчевский он выступил по так называемому «Интендантскому делу», когда на скамье подсудимых в Петербургском военно-окружном суде оказались 16 интендантов и подрядчиков во главе с действительным статским советником В. П. Макшеевым, бывшим окружным интендантом Рущукского отряда во время войны с Турцией. По этом делу Урусов защищал подрядчиков Вольштейна и Варшавского, причем осуществил ее блестяще, добившись оправдания обоих.
С 25 апреля по 10 мая 1883 года в Санкт-Петербурге в окружном суде слушалось большое дело о злоупотреблениях в Кронштадтском коммерческом банке. Суду были преданы десять человек, в том числе князь Оболенский. Последнего, которому были предъявлены обвинения в соучастии в подлоге, а именно в сбыте заведомо подложных билетов, защищали присяжные поверенные В. Н. Языков и А. И. Урусов. Концовку своей прекрасной речи Александр Иванович произнес решительно и твердо: «Князь Оболенский как заемщик пристегнут к делу без всякого законного основания. Из обвинительного акта приходится вычеркнуть все то, что относится к князю Оболенскому. Приходится сделать это во избежание крупной судебной ошибки. Но в обвинительном акте есть эпиграф невидимый, но который чувствуется: „честным людям — угроза!“
Подсудимый князь Оболенский был признан судом невиновным.