Одновременно с научной работой Чернышевский начинает свою литературно-критическую деятельность. С 1853 г. в журнале А.А.Краевского «Отечественные записки» появляются его первые рецензии. Решающее значение для личной и литературной судьбы публициста имело знакомство с Н.А. Некрасовым осенью того же 1853 г. Весной 1855 г. Чернышевский совершает окончательный выбор между журналами и до 1862 г. является ведущим сотрудником «Современника».
С 1854 г. Чернышевский вел в «Современнике» отдел критики и библиографии. Зимой 1857 г. он передач сто Н.А. Добролюбову, которому в это время был 21 год. С приходом в журнал сотрудника, занявшегося литературоведением в рамках своей «реальной критики», Чернышевский сосредоточился на политической, экономической и философской темах. С приходом Чернышевского и, отчасти, Добролюбова деятельность «Современника» приняла революционно-демократическое направление. Примерно с 1859 г. журнал из художественного становится по преимуществу политическим, публицистическим. Из «Современника» уходят ведущие сотрудники, не разделявшие новой редакторской позиции: А. В. Дружинин, П.В. Анненков, Л.Н. Толстой, А.Н. Майков, А.А. Фет, И.С. Тургенев, Д.В. Григорович. На их место пришли единомышленники революционеров-демократов: Н.В. Шелгунов, М.А. Антонович, М.Л. Михайлов и др.
Новая радикальная публицистика и литературная критика «Современника» вызвала неприятие Герцена, выразившееся в статье «Very dangerous!!!» («Очень опасно!!!»), напечатанной в «Колоколе». В июне 1859 г. Чернышевский ездил в Лондон для объяснений по поводу новой позиции журнала. И хотя конфликт казался решённым (выступление Герцена в № 49 «Колокола»), полностью разногласия так и не были устранены.
Политическая программа, проводимая Чернышевским в «Современнике», состояла в необходимости освобождения крестьян с землей без выкупа (или с минимальным, номинальным выкупом), в сохранении крестьянской общины как формы местной власти и экономического самоуправления. Опираясь на теории социалистов, публицист считал, что необходимо соединить труженика и собственника в одном лице, и отдавал предпочтение крупным объединениям собственников-производителей по типу «фаланстер», трудовых общин Фурье. По воспоминаниям членов «Земли и воли» А.А. Слепцова и Л.Ф. Пантелеева, Чернышевский был причастен к этой подпольной политической организации, которая была создана с целью руководства крестьянским восстанием, ожидавшимся к весне 1863 г.
В «Письмах без адреса» (опубликованных за границей в 1874 г.), адресованных, по существу, Александру II, публицист обвинял самодержавие в обмане и ограблении крестьянства. При этом делался вывод в духе Радищева о том, что активизации борьбы народа следует ждать от самой «тяжести порабощения». Чернышевский писал: «Когда люди дойдут до мысли, «ни от кого другого не могу я ждать пользы для своих дел», они непременно и скоро сделают вывод, что им самим надобно взяться за ведение своих дел». Под «делами» подразумевалась крестьянская революция. Поэтому не так уж и ошибался провокатор и доносчик В.Д. Костомаров (подделавший почерк Чернышевского), когда указал на его авторство революционной прокламации, стилизованной под народный, понятный простым мужикам, язык (например, «булгу поднять», т. е. начать бунтовать).
Если Чернышевский и не писал её, созвучие идей было очевидным. В прокламации «Барским крестьянам от их доброжелателей поклон» (1861) содержался призыв воздержаться от неорганизованных беспорядков, а ждать начала общего выступления, когда «доброжелатели», т. е. интеллигенты-революционеры дадут мужикам сигнал к бунту, пришлют свой «поклон». Обстановка была накаленная. К этому добавлялись петербургские пожары. Существует даже версия, что Достоевский лично просил Чернышевского «не поджигать» город. В июне 1862 г. издание «Современника» и «Русского слова» было остановлено на восемь месяцев.
Прямым поводом для ареста Чернышевского послужило перехваченное письмо Герцена и Огарёва к Н.А. Серно-Соловьевичу 1862 г., в котором, в условиях наступившей пореформенной реакции (расстрел крестьян в селе с колоритным названием Бездна, закрытие Петербургского университета, репрессии против студентов), предлагалось издавать «Современник» в Лондоне или Женеве. Возможно, правительство хотело продемонстрировать свою карающую власть, отыграться на недоступном для репрессий и давно надоевшем своим «Колоколом» Герцене, а также других революционерах-эмигрантах, например, сбежавшем из ссылки Бакунине.
Два года Чернышевский провел в Алексеевской равелине Петропавловской крепости. Он отрицал все предъявленные обвинения. 19 мая 1864 г. на Мытнинской площади состоялась «гражданская» казнь. Литератор был лишён всех прав состояния и приговорён к 14 годам каторги (замененным по указу Александра II на 7 лет) с последующим проживанием в Сибири. Каторга на руднике Кадае Нерчинского округа, а затем с сентября 1865 г. – в тюрьме Александровского завода – завершилась в 1871 г., затем последовало поселение в Якутии, в захолустном городе Вилюйске.