По воспоминаниям современников, с приходом Н. Я. Грота Психологическое Общество из мало заметного научного учреждения превратилось в один из популярнейших центров не только московского, но и русского просвещения вообще. За короткое время Общество выпустило в свет целый ряд томов своих трудов; стало издавать свой собственный журнал «Вопросы философии и психологии» с неожиданно большим для России кругом читателей.
«Н. Я. Грот, — вспоминает Лопатин, — обладал редким, удивительным даром: он умел заражать своим интересом к самым отвлеченным проблемам знания всех, с кем он сталкивался. И мы присутствовали при поучительном зрелище: вопросы о свободе воли, о духе и материи, о времени, о сохранении энергии и т. д. приковывали общественное внимание, становились предметом живого обсуждения среди студентов, дам, военных, сельских учителей и священников. Некоторые рефераты, читанные на наших заседаниях, приобретали прямо характер общественных событий. Инициатором, — скажу больше, творцом всего этого подъема сил был Н. Я. Грот… Твердость в преследовании целей соединялась в Н. Я. Гроте с замечательным талантом организатора…
Это был человек страшно впечатлительный и порывистый; казалось бы, при такой натуре в нем должна была развиться неустойчивость и изменчивость в увлечениях. Но его впечатлительность уравновешивалась в нем своеобразной выдержкой: однажды взявшись за какое-нибудь дело, он всегда доводил его до конца…»
Наиболее дорогими чертами его личности были поразительная доброта, мягкость, благожелательность, бескорыстная, сердечная участливость ко всем, с кем его сводила судьба. «Но отзывчивость, откровенность и благожелательность Н. Я. Грота не распространялись только на тех, кого он хорошо знал и часто видел. Он ни от кого не скрывался, интересовался всяким мнением и каждому готов был высказать, что он думает. Этим объясняется его колоссальная корреспонденция, отнимавшая у него очень много времени. Ему писали со всех концов России, обращаясь иногда с очень трудными и тонкими вопросами; и он всем отвечал и считал это своей нравственной обязанностью. Оттого он был так популярен: к нему всегда можно было прийти, рассказать все, что есть на душе, и никто не слыхал от него сухого и гордого ответа. Смело можно было идти к нему и со всякою практическою нуждою. В таких случаях он готов был сделать все и хлопотал без конца. Я никогда не встречал человека, который был так скор на помощь.
Из этих свойств Н. Я. Грота как человека и из всего склада его ума, — писал Лопатин, — вытекают его особенности как мыслителя. Его философская мысль отличается чрезвычайной восприимчивостью и широким примирительным направлением. Как в каждом встречном человеческом мнении он старался отыскать скрывающуюся в нем крупицу правды, так и в каждом философском учении он стремился выделить содержащееся в нем зерно истины.
Во всех своих философских построениях он постоянно пытался найти средину между крайностями и гармонически примирить противоположные тенденции различных философских школ. При этом он не был мыслителем замкнутым: который пробивал бы свою особую дорогу, отвлекшись от всего, что думают другие. Для этого он был слишком впечатлителен, слишком захвачен той умственной атмосферой, в которой живут все. Поэтому он не столько творец совсем новых взглядов, сколько искусный систематизатор, одушевленный толкователь и талантливый популяризатор тех идей, которые носятся в воздухе, составляют общую духовную пищу и являются интимною подкладкой общественных настроений. Это не мешало Н. Я. Гроту быть философом самостоятельным: наоборот, можно было отметить очень многие пункты, в которых Н. Я. Грот высказывал вполне самобытные, замечательно своеобразные воззрения…
Воззрения Н. Я. Грота не составляли раз и навсегда сложившейся, законченной и неподвижной системы. Напротив, они у него неоднократно менялись и в частностях, и даже в самом существе. Он совсем не признавал возможности раз навсегда разрешить все вопросы и в полной неподвижности миросозерцания видел лучшее доказательство его мертвенности и односторонности».