В 1908 г. по случаю 80-летия великого русского писателя Льва Николаевича Толстого Прокудин-Горский сделал более 15 снимков в Ясной Поляне, в том числе ставший широко известным портрет.
Л. Н. Толстой в Ясной Поляне. Журнал «Фотограф-Любитель». 1908. № 9
Съемка производилась в 17.30 после прогулки писателя верхом, сидел он в густой тени от дома, задний план был освещен ярким солнцем. Экспозицию пришлось увеличить до 6 сек. (включая время передвижения кассеты). Съемка была произведена один раз, кассета с тремя негативами сразу доставлена в Москву, где производилась дальнейшая обработка. Эта работа сделала Прокудина-Горского еще более популярным. Известны также два портрета Шаляпина в сценических костюмах Мефистофеля и Бориса Годунова (1915). Та съемка предположительно была организована другом С. М. Прокудина-Горского Э. А. Старком. Негативы ее бесследно исчезли, но портреты были напечатаны сразу в нескольких изданиях и таким образом сохранились до наших дней.
В 1908 г. в продажу поступили «открытые письма в натуральных цветах» по фотографиям с натуры С. М. Прокудина-Горского. Вышло 90 сюжетов по цене 10 коп. за письмо. Фотографиями Прокудина-Горского были проиллюстрированы книги Платона Григорьевича Васенко «Бояре Романовы и воцарение Михаила Федоровича» (СПб., 1913), Василия Тимофеевича Георгиевского «Владимир, Суздаль, Переславль-Залесский (путеводитель)» (СПб., 1913), Александра Ивановича Воейкова «Русский Туркестан» (1914), Владимира Николаевича Сементовского «В стране скал и озер (Финляндия)» (СПб., 1914), Андрея Николаевича Краснова «Южная Колхида» (Петроград, 1915), «Начальное землеведение: курс географии для млад. кл. на примерах преимущественно из природы России, применительно к нов. программам М-ва нар. просвещения с приложением очерков Родиноведения и Краткого обзора частей света // сост. А. Ященко (Петроград: Типо-лит. «Энергия», 1916).
В 1909–1916 гг. Прокудин-Горский объехал значительную часть России. Для осуществления проекта «Вся Россия» императором Николаем II был выделен специальный железнодорожный вагон, для работы на водных путях – два парохода, большой и поменьше, с командой, моторная лодка, а также автомобиль «Форд» для трудных дорог. Но все съемки Прокудин-Горский проводил на собственные средства. Покровительствовали Прокудину-Горскому великие князья Константин Константинович и Михаил Александрович Романовы, некоторые прошения Прокудин-Горский адресовал супруге Николая II, императрице Александре Федоровне Романовой. Мария Федоровна Романова организовала первую встречу Прокудина-Горского с Николаем II; пригласила фотографа для съемок на императорскую виллу под Копенгагеном в октябре 1908 г. 3 мая 1909 г. в Царском Селе состоялась личная встреча Прокудина-Горского с Николаем II, на которого зрелище произвело очень сильное впечатление (автором были специально подобраны снимки закатов, снежных ландшафтов, крестьянских детей, цветов «в возрастающем по эффектности порядке»). В перерыве фотографу удалось заинтересовать императора своим проектом по съемке достопримечательностей России. В результате ему было предоставлено право повсеместной съемки. За десять лет предполагалось снять 10 тысяч негативов.
В реализацию проекта «Вся Россия» оказались втянуты многие современники. Научное содействие в организации фотоэкспедиции оказывали профессор, глава Императорской археологической комиссии Николай Иванович Веселовский; профессор, директор Археологического института Николай Васильевич Покровский; в проведении экспедиций по поручению царя в 1909–1915 гг. содействовал министр путей сообщения Сергей Васильевич Рухлов. Самый богатый чердынский купец, зверопромышленник и меценат Николай Петрович Алин принимал Прокудина-Горского в Чердыне в мае – июне 1913 г. (фотограф снял его большую коллекцию чучел зверей и птиц), тогда же Прокудин-Горский останавливался у пермского губернатора Ивана (Мячеслава) Францевича Кошко. Принц, член Государственного совета генерал-адъютант Александр Петрович Ольденбургский принимал Прокудина-Горского на созданном им курорте в Гаграх. Летом 1915 г. Прокудин-Горский гостил и производил съемки в имении педагога и естествоиспытателя Александра Леонидовича Ященко в Нижегородской губернии. Известный уральский фотограф Вениамин Леонтьевич Метенков сопровождал Прокудина-Горского в экспедиции по р. Исете. Проводником по Ростову Великому был ученый и художник, хранитель Ростовского музея Иван Александрович Шляков.
География экспедиций Прокудина-Горского:
1909 г. – по Мариинской водной артерии от Петербурга до Волги; осенью – по Северному Уралу.
1910 г. – два путешествия по Волге от истоков до Нижнего Новгорода; летом – по Южному Уралу.
1911 г. – Кострома, Ярославская губерния, Бородино; осенью – по Закаспийской области и Туркестану (два раза).
1912 г. – Кавказ (два раза), Муганьская степь; по Камско-Тобольскому водному пути; по местам, связанным с Отечественной войной 1812 г., от Малоярославца до Вильны; Рязань, Суздаль, р. Ока (строительство Кузьминской и Белоомутовской плотин).