В 1912 году Бухарин впервые встретился с Лениным (в Кракове), с которым впредь, при всех теоретических и политических разногласиях, никогда не порывал близких отношений. Ленин предложил Бухарину активно сотрудничать в большевистской прессе («Правда», «Просвещение»). Бухарин, с оговоркой сохранения свободы в теоретических вопросах, принял приглашение. В 1912 году он переехал в Вену, где продолжал участвовать в большевистских эмигрантских делах, слушал одновременно лекции Бем-Баверка и Визера, подготавливал свою первую теоретическую работу «Политическая экономия рантье» и писал ряд других критических работ против Струве, Туган-Барановского, Оппенгаймера, Бем-Баверка. Здесь же, в Вене, Бухарин впервые познакомился со своим будущим убийцей — Сталиным, который только что бежал сюда из ссылки. Бухарин же помогал Сталину в составлении известной работы, принесшей Коба-Джугашвили славу «марксистского знатока» по национальному вопросу, — «Марксизм и национальный вопрос» (первоначально эта работа называлась «Социал-демократия и национальный вопрос»). Бухарин не только подбирал и переводил для Сталина цитаты из К. Реннера, Отто Бауэра, но и редактировал литературно всю работу в целом, после чего она и была принята Лениным к изданию в журнале «Просвещение» (1913). Перед войной 1914 года Бухарин был арестован австрийской полицией как «русский шпион», но освобожден благодаря вмешательству тех же лидеров австрийских социал-демократов, которых Бухарин и Сталин бичевали в «Просвещении». Из Австрии его выслали в Швейцарию.
Из Швейцарии Бухарин в 1915 году по чужому паспорту через Францию и Англию переехал в Швецию, где связался со шведской левой с. — д. (Хеглунд) и вел интернационально-ленинскую пропаганду против войны. Шведская полиция арестовала его как «агента Ленина» и высылает в Норвегию. В 1916 году Бухарин нелегально переехал в США, где редактировал эмигрантскую газету «Новый мир». После Февральской революции 1917 года Бухарин выехал из Америки через Японию в Россию. Сейчас же после возвращения из-за границы он принял деятельное участие в подготовке октябрьского переворота, вошел в состав ЦК, руководил октябрьским переворотом в Москве, стал главным редактором «Правды», произнес от имени ЦК большевиков известную речь перед Учредительным собранием.
Во время сепаратных брестских переговоров с Германией Бухарин резко выступил против позиции Ленина, создал в Москве «группу левых коммунистов» с собственным органом «Коммунист» и сложил с себя обязанности главного редактора «Правды». После неудавшегося восстания «левых эсеров» он вновь присоединился к Ленину. Бухарин — один из организаторов Коминтерна (Ленин, Зиновьев, Троцкий и Бухарин) и бессменный член его Президиума до 1929 года.
Писать Бухарин начал довольно рано, а немецкий язык, как рассказывал он сам, изучил специально, чтобы читать классиков немецкой философии и, конечно, Маркса и Энгельса в оригинале. Первая его научная работа «Политическая экономия рантье» была написана, когда ему было всего 24 года. Как экономист и социолог в большевистской партии он не имел конкурентов. Во многих случаях он был ортодоксальнее Ленина. Он часто расходился с ним по теоретическим вопросам («империализм», «теория о взрыве государства», о характере «пролетарского государства», «законы экономики переходного периода», «национальный вопрос» и т. д.). Ленин не раз прямо или через свою жену Крупскую (накануне VI съезда партии в августе 1917 года, когда Ленин скрывался) признавал правоту Бухарина в спорах между ними.
Работоспособность Бухарина поражала всех — он ежедневно редактировал «Правду» с декабря 1917 года (с маленьким перерывом во время брестского кризиса в 1918 году) до апреля 1929 года, постоянно писал ее передовые, активно участвовал в работах Политбюро и Президиума Коминтерна, делал многочисленные доклады, читал лекции студентам, редактировал журналы «Большевик», «Прожектор», был членом Коммунистической академии и Академии наук СССР (с 1928 года), аккуратно следил за отечественной и мировой литературой и при всем этом писал как архиакадемические, так и архипопулярные книги.
Понятно, что в глазах революционной молодежи октябрьского поколения Бухарин был «теоретическим Геркулесом». Живой и бойкий, он и физически был силачом. С детства он занимался гимнастикой, не бросая ее и во время эмигрантских скитаний.
Осенью 1928 года, когда в связи с его сорокалетием Бухарина избрали почетным членом отряда юных пионеров Москвы и торжественно надели на него пионерский галстук, он дал детям «честное пионерское слово», что отныне не будет курить. Конечно, общеизвестна слабость тиранов играть в «детолюбие», но Бухарин и по этой части был искреннее Сталина, и поэтому московские пионеры его больше знали как «дядю Колю», чем как ведущего члена правящей верхушки в Кремле.