На Лубянке помнили о блестящих математических способностях Слуцкого и 27 июня 1926 года возвратили на службу в органы госбезопасности, но уже в качестве помощника начальника 6‐го отделения экономического управления (ЭКУ) ОГПУ СССР. На этой должности он долго не задержался и сделал стремительную карьеру. 16 июля 1929 года Слуцкий стал помощником начальника управления ЭКУ. Его оперативные способности и ряд успешно реализованных дел на вредителей и саботажников открывали путь к должности заместителя начальника управления, и тут свое веское слово сказал господин Великий Случай.
В Кремле, раскладывая новый кадровый пасьянс, рассудили иначе и 1 января 1930 года Слуцкого направили на укрепление внешней разведки. Он стал помощником начальника ИНО ОГПУ СССР и уже через год был повышен до ранга заместителя живой легенды, мастера блестящих операций «Трест» и «Синдикат-2» Артура Артузова.
Практического опыта в условиях заграницы Слуцкий набирался в Берлине, ставшем в те годы центром европейского шпионажа. Оставаясь в прежней своей должности — заместителя начальника ИНО, он под псевдонимом Маркос одновременно являлся главным резидентом по странам Западной Европы. Используя в качестве прикрытия должность сотрудника торгпредства СССР, Слуцкий осуществлял вербовки иностранцев, принимал участие в специальных операциях, проводившихся в Германии, Испании, Франции и Швеции, направленных на получение военно-технической информации и создание агентурных позиций в политических кругах.
10 июля 1934 года в Москву возвратился опытный разведчик-агентурист. Не прошло и года, как 21 мая 1935 года он сменил Артузова, направленного на укрепление Разведывательного управления Красной армии. К этому времени заслуги Слуцкого были отмечены двумя орденами Красного Знамени (23.02.1928 и 3.04.1930), двумя нагрудными знаками «Почетный работник ВЧК — ГПУ» (1927 и 1932) и именным маузером.
Слуцкий, так же как Горожанин и Шпигельглаз, оставил заметный след в жизни и профессиональной деятельности Павла Анатольевича. Опытный руководитель и профессионал в области разведки и контрразведки, он заметил в молодом сотруднике Судоплатове талант разработчика и агентуриста, помог ему развиться, а потом способствовал профессиональному росту. Отдавая должное Слуцкому в своем становлении, Павел Анатольевич писал:
«…
…Порыв ветра ворвался в кабинет, прошелестел в документах и, задорно присвистнув, нырнул в воздуховод. Слуцкий тряхнул головой и, прежде чем продолжить совещание, бегло пробежался по аналитической справке, выделяя главное.
«…