Понимая, что наиболее необходимо народу для его культурного развития, Крейцвальд боролся за единый литературный эстонский язык и новое, народное правописание, против старого, немецкого правописания, которое не отвечало фонетике эстонского языка. Большая заслуга Крейцвальда состоит в том, что путем многочисленных полемических статей он сумел эту борьбу за единый язык и новое правописание сделать популярной среди широких народных масс и показать ее связь со всем антикрепостническим движением.
В числе наиболее значительных художественных произведений Крейцвальда необходимо отметить «Песни Вируского певца» (1865) и посвященные отображению крестьянской жизни, публиковавшиеся в календарях повести (1865–1873), в которых затрагивались различные актуальные для того времени общественные проблемы. В поэме «Война» (1854), написанной в форме народного поэтического сказа, Крейцвальд повествует о доблести русских и эстонских солдат, сражавшихся во время Крымской войны.
С борьбой против крепостничества связана также деятельность Крейцвальда по собиранию и публикации творений народной поэзии. Крейцвальда, как и Фельмана, следует считать инициатором использования богатств народного творчества для создания эстонской национальной литературы. Крейцвальд видел в народной поэзии мощное орудие идеологической борьбы, средство мобилизации сил народа на борьбу против пережитков крепостничества, против национального гнета. При помощи народной поэзии он старался пробудить в народе уверенность в своих силах, показать, что эстонцам в их старинных преданиях и песнях «дано столько же духовных богатств, сколько и другим народам… и эти богатства покрывают их крестьянское житье прямо-таки чистым золотом».
Путем своей фольклористской работы Крейцвальд опровергал утверждения прибалтийских баронов и их приспешников, которые пытались доказать, будто эстонцы неспособны к развитию и созданию собственной культуры. Народное поэтическое творчество ярко свидетельствовало о богатых возможностях, заложенных в народе, и по своему художественному уровню могло равняться с творчеством любого другого народа.
Чтобы поднять в народе дух борьбы, уверенность в своих силах, показать ему его собственное героическое прошлое, обилие его духовных сокровищ, Крейцвальд приступает к осуществлению замысла, разработанного еще вместе с Фельманом: к составлению народного эпоса «Калевипоэг».
В течение десяти с лишним лет (1850–1861) Крейцвальд творчески перерабатывает записанные им народные предания, сказки и песни и соединяет их в единое художественное целое — величественную эпическую поэму. «Калевипоэг» явился высшим достижением его творчества; в нем воплощена идея борьбы за освобождение народа от всякого гнета и порабощения, отображены исторические события в Эстонии в XIII веке. Немецкие рыцари, до появления «Калевипоэга» прославлявшиеся как «носители культуры», показаны как злейшие враги эстонского народа. Калевипоэг предстает в эпосе как подлинный народный герой, в котором сочетаются лучшие черты самоотверженного труженика и отважного борца. В нем воплощено трудолюбие, мужество и упорство, стремление к просвещению, к знаниям. Эпос заканчивается вдохновенными строками, в которых звучит горячая вера в силы народа, предсказывается его освобождение и грядущие счастливые времена.
В 1862 году вышло народное издание «Калевипоэга», которое оказало огромное влияние на массы, пробуждая их национальное самосознание. «Калевипоэг» имел поистине неоценимое значение для развития эстонской демократической культуры — литературы, искусства, общественной мысли. Отражая в сжатой, обобщающей форме жизнь, чаяния и стремления народа, эпос будил мысль, зажигал сердца, звал к единству в борьбе против угнетателей.
Тем же целям — пробуждению и просвещению народа — служили собранные и переработанные Крейцвальдом «Старинные эстонские народные сказки».
«Сказки», как и «Калевипоэг», являются плодом долгого творческого труда. Для того чтобы их напечатать, Крейцвальду приходилось преодолевать большие трудности: Крейцвальд закладывал основы эстонской национальной литературы в условиях, когда вся печать фактически находилась в распоряжении немецких помещиков и их подручных, а те старались всячески препятствовать возникновению литературы, служащей интересам народа.
«…А сколько их у нас в последнее время было уничтожено, с одной стороны — из-за ложного мнения, будто эти сказки недостойны внимания образованных людей, и, с другой стороны, из-за столь же вздорных суждений, исходящих от умов ограниченных, которые называют старинные сказания греховными». Так Крейцвальд в предисловии к «Старинным эстонским народным сказкам» разоблачает их главных врагов: это — жеманное «высшее общество», охаивавшее все народное, это — ханжествующие «братья» из религиозных общин, пасторы и кистеры, не признававшие иной литературы, кроме церковной. Врагом народной сказки была и царская цензура, наложившая запрет на многие из них.