4 октября 1897 года его перевели в другой конец России — епископом Рижским и Митавским. 6 мая 1904 года он становится архиепископом. С 13 августа 1910 года занимает Литовскую и Виленскую кафедру. 7 мая 1912 года за усердное служение Церкви Христовой его наградили бриллиантовым крестом для ношения на клобуке. 22 декабря 1913 года состоялось его назначение архиепископом Ярославским, а в апреле 1917 — возведение в сан митрополита Ярославского и Ростовского.
Как один из видных и стойких иерархов, митр. Агафангел был избран в постоянные члены Священного Синода при Патриархе Тихоне. В 1922 году, когда власти посадили Патриарха под домашний арест в Донском монастыре, Святейший, не имея возможности лично управлять Церковью, передал митр. Агафангелу патриаршее право и обязанности. Но едва тот принял на себя это нелегкое бремя, как в конце того же месяца был арестован и сослан сам. И вот теперь митр. Агафангел возвращался после четырехлетнего отсутствия в свою епархию, предвосхищая свой приезд таким посланием: