Родители хотели, чтобы дочь стала профессиональной пианисткой, и в семилетнем возрасте отдали ее в музыкальную школу. По одному из семейных преданий, однажды в их доме гостил Ф.И. Шаляпин, которому показали оперетту «Грибной переполох», поставленную любительским детским театром. В этом спектакле маленькая Любочка Орлова исполняла роль Редьки. После окончания представления Шаляпин вдруг поднял Любу на руки и произнес пророческую фразу: «Эта девочка будет знаменитой актрисой!» Чтобы эти слова великого певца сбылись, Л. Орловой понадобилось ровно двадцать пять лет.
После окончания Московского театрального техникума в 1926 году, она была принята хористкой в Музыкальную студию при МХАТе имени В. Немировича-Данченко.
Будучи артисткой хора и кордебалета, Орлова была занята в основном в эпизодических ролях. Однако даже в этих ролях музыкальный и драматический талант ее многим бросался в глаза. В 1932 году роль Периколы в одноименной оперетте Жака Оффенбаха вывела Орлову из состава хора и сделала солисткой. Успех актрисы был ошеломляющим.
В 1933 году режиссер Борис Юрцев пригласил ее на роль миссис Эллей Гетвуд в немом фильме «Любовь Алены» (этот фильм до наших дней не сохранился). Затем последовала роль Грушеньки в звуковом фильме «Петербургская ночь». Оба фильма вышли на экраны страны в 1934 году, однако того успеха, который Л. Орлова имела на театральных подмостках, они ей не принесли. И лишь в конце декабря 1934 года, когда на экраны вышел фильм «Веселые ребята», к Орловой пришла настоящая кинослава.
Этот фильм снял 31-летний Григорий Александров. В кино он пришел в 1924 году вместе с Сергеем Эйзенштейном, с которым они вместе сняли легендарный «Броненосец «Потемкин»» (1925).
Фильм был снят по сценарию Эрдмана и Маса, музыка написана Дунаевским, стихи Лебедева-Кумача. Это была первая советская музыкальная кинокомедия, она имела необыкновенный успех у зрителя. Ее идея .возникла после того, как Л. Утесов поставил на сцене со своим джазом веселый спектакль «Музыкальный магазин» и играл там роль Кости Потехина. Так что главный герой был, а героиню — Анюту — Александров никак не мог найти.
В один из весенних дней 1933 года художник Петр Вильяме посоветовал Александрову сходить в музыкальный театр при МХАТе, где в спектакле «Перикола» блистала 30-летняя Любовь Орлова. Режиссер последовал этому совету, пришел на спектакль и сразу же был пленен не только талантом актрисы, но и ее внешностью. Сомнений в том, кто будет играть роль Анюты в его новом фильме, у Александрова после этого не осталось. В тот же день они познакомились.
Натурные съемки «Веселых ребят» проходили летом в Гаграх. Именно там роман Орловой и Александрова обрел свои окончательные очертания, и за его развитием затаив дыхание наблюдал весь съемочный коллектив.
А съемки были полны самых разнообразных курьезов, недоразумений и даже несчастий. Во время знаменитого «набега животных» на усадьбу Орлова должна была вскочить на спину быка и проехать на нем несколько метров. Первоначально в роли «укротителя» должен был выступить Утесов, но он от этого трюка наотрез отказался. И тогда на спину быка вскочила Орлова. Бык воспринял это крайне агрессивно и сбросил с себя наездницу. Актриса сильно ушибла спину и около месяца пролежала в больнице. И в дальнейшем она также серьезно и даже жертвенно относилась к своей работе в кино. Так, в фильме «Цирк» 1936 года она танцевала и садилась на раскаленное софитами дуло пушки несколько дублей подряд. Остатки трико снимали потом вместе с обгоревшей кожей. А чтобы быть естественной на ткацкой фабрике, она 2 месяца проработала в цехе.
Любовь Орлова была очень талантливой, универсальной актрисой. Она была красива особой, интеллигентной красотой, которую не портили простые наряды ее героинь. У нее был прекрасный оперный голос, она танцевала, стоя на пуантах. Все это замечательно сумел использовать Г. Александров в фильмах, выходящих один за другим, и каждый из которых становился шедевром: «Волга-Волга» (1938), «Светлый путь» (1940), «Весна» (1947).
«Весна» вышла не только на экраны СССР, но и за границей. В том же году фильм демонстрировался на фестивале в Венеции, где Орлова получила специальный приз за исполнение лучшей женской роли (с ней эту награду тогда разделила И. Бергман). Успех сопутствовал фильму и в Марианске-Лазне в августе 1947 г., и в Локарно в июле 1948 г.
С конца 1940-х годов тонкий артистизм Орловой, ее духовная культура, драматический темперамент проявились в ролях, созданных на сцене театра имени Моссовета. Она сыграла в спектакле «Сомов и другие» М. Горького, «Нора» Т. Ибсена, «Лиззи Мак-Кей» Ж.-П. Сартра, «Странная миссис Сэвидж» Д. Патрика.