После Белоруссии Г. С. Сыроежкин получает новое назначение, на этот раз — в Ленинград. Там он участвует в контрразведывательных операциях по ликвидации созданных германской разведкой ряда шпионских и террористических групп. Эти группы действовали под прикрытием нескольких германских коммерческих представительств. При проведении оперативных мероприятий Сыроежкин выезжал по линии ИНО ОГПУ в Германию, Норвегию, Финляндию и Швецию для проведения встреч с агентурой. В Хельсинки, например, он провел конспиративную встречу с одним из бывших руководителей Кронштадского мятежа Степаном Петриченко, который подробно информировал разведчика о военных приготовлениях на финско-советской границе.
В 1936 году Г. С. Сыроежкину за «особые оперативные заслуги и боевые подвиги» было присвоено звание майора госбезопасности, что соответствовало воинскому званию генерал-майора.
В 1936 году в Испанском Марокко вспыхнул фашистский мятеж. Вскоре мятежникам удалось высадиться на территории Испании, и в стране началась гражданская война. Со всего мира в Испанию на помощь республиканцам спешили добровольцы. Среди них были и советские чекисты, в том числе будущие герои Советского Союза С. Ваупшасов, К. Орловский, Н. Прокопюк, А. Рабцевич.
Григорий Сыроежкин написал три рапорта на имя руководства НКВД, прежде чем получил разрешение на отъезд в Испанию.
Используя свой богатый оперативный опыт, Сыроежкин, являвшийся сотрудником резидентуры НКВД, занимается подготовкой специальных партизанских и диверсионных групп республиканской армии для ведения борьбы в тылу франкистов. По его инициативе были созданы партизанские отряды, батальоны, бригады. Осенью 1937 года они были объединены в знаменитый 14-й специальный корпус, который осуществлял боевые операции на всех фронтах вплоть до окончания гражданской войны в стране. Сыроежкин стал старшим военным советником командира корпуса Доминго Унгрия. Он организовал разведывательно-диверсионную школу, в которой бойцы обучались премудростям партизанской борьбы.
В одном из докладов резидента НКВД в Испании А. М. Орлова в Центр от 9 декабря 1937 года, в частности, отмечалось: