На рубеже 1966—67 деятельность активизируется: следуют экспроприации оружия, денег, диверсии на предприятиях, принадлежащих американцам, захватываются радиостанции, с которых передаются пропагандистские выступления. При проведении терактов известны случаи проявления высоких моральных качеств, когда боевики Тупамарос оказали квалифицированную медицинскую помощь раненым в перестрелке полицейскому и солдату. МЛН не преследовало гражданскую полицию, не участвовавшую в репрессиях. Успешной боевой деятельности способствовало внимание к техническим деталям совершения диверсий: террористы оборудовали многочисленные подпольные убежища, госпитали, оружейные склады, «народные суды» и «народную тюрьму». Использовали знание улиц Монтевидео и городской канализационной системы для ухода от погонь. Изучали методы работы полиции и службы безопасности. Среди сочувствующих Тупамарос были высокопоставленные лица. МЛН имело информатора (лейтенант Мигель Бенитес Сеговиа) в Национальном разведывательном управлении, непосредственно занимавшемся борьбой с Тупамарос. МЛН создало Комитет поддержки Тупамарос (КАТ) — нелегальную организацию, копирующую структуру МЛН, на которую была возложена задача распространения идей МЛН, ведение вооруженных действий «на народном уровне».