«И на новом поприще Владыко проявил себя достойным преемником святителя Иннокентия». Деятельность его в этом краю характеризуется огромной энергией, огромной увлеченностью и заинтересованностью в достижении поставленной цели — поднятия духовного, нравственного, а также и жизненного уровня населения, как православного русского, так и иноверцев. За период с 1838 по 1853 г. было построено множество церквей, в Иркутске построен новый семинарский дом, училище для девиц духовного звания, в 260 верстах от Иркутска основана Нилова пустынь, на содержание которой он пожертвовал значительную сумму и до самой кончины присылал пособие, также пожертвовал значительные средства на новый кафедральный собор в Иркутске. Для приведения богослужений в надлежащий вид им были выписаны пастыри из великорусских губерний, учреждены миссионерские станы и образованы миссионеры, из числа которых впоследствии прославился целый ряд протоиереев и в том числе выдающийся деятель Русской Церкви, архиепископ Камчатский, а затем преемник Митрополита Филарета, Митрополит Московский и Коломенский Иннокентий (Вениаминов). Благодаря этой активной деятельности Преосвященного Нила, «раскол должен был приутихнуть и за Байкалом образовались многолюднейшие приходы, основанные на правах единоверия».
Еще более трудился он над обращением язычников, которых жило здесь более 400 тысяч: тунгусов, чукчей, камчадалов, якутов, бурятов и других. Для новообращенных им построено до 70 церквей. Особенной его заботой было дать им Священное Писание на родном языке. Для этого он изучил монгольский и бурятский языки и перевел некоторые богослужебные книги и тексты (которые переложил на ноты выдающий музыкант А. Ф. Львов). «Этими трудами оставил по себе незабвенную память в Сибири».
24 декабря 1854 г. Высокопреосвященный Нил был переведен на Ярославскую кафедру. В Ярославской епархии он также энергично занимался строительством и обновлением церквей, особенно много сделал в этом направлении для Ростовского Кремля и митрополичьего дома, в Ярославле произвел капитальную перестройку архиерейского дома; число школ при монастырях и церквах при нем увеличилось до 311 при 6584 учащих{стр. 50}ся, библиотек при церквах — до 876 (больше, чем в любой из епархий России).
В 1856 г. Преосвященный Нил был вызван в Петербург на два года для присутствия в Святейшем Синоде. За это время он удостоился принять участие в короновании Их Императорских Величеств Государя Александра Николаевича и Государыни Марии Александровны в Московском Успенском соборе, участвовал в освящении Исаакиевского собора. В 1867 г. он вместе с одиннадцатью архипастырями Русской Церкви приносил поздравление Митрополиту Московскому Филарету с пятидесятилетним его архипастырским служением, а 19 ноября того же года вместе с Киевским Митрополитом Арсением и шестью архипастырями участвовал в отпевании и погребении великого иерарха Московского, которого глубоко любил и уважал.
И в сане архиепископа Ярославского Преосвященный Нил продолжал заниматься переводами богословских книг на бурятский и монгольский языки. Также он занимался окончательной редакцией своей книги «Буддизм», которая была напечатана в 1854 г. и не потеряла своего значения поныне, как первое исследование на эту тему; а затем — оформлением своих дневниковых записей, сделанных во время поездки по Сибири, из которых составилась книга «Путевые записки архиепископа Нила», вышедшая в свет в Ярославле в 1874 г. «Божий промысл, призвавший меня на чреду пастырского служения, указал мне поприще деятельности в дальних окраинах обширного Отечества нашего. От берегов Волги до Ангары, и от Лены до Нерчи, Шилки, Онона и Аргуни, был я странником и тружеником», — предварял он книгу. Написанная ярким языком, она легко читается и живыми картинами об обитателях, их нравах, их способах выживания, их отношениях к проповедуемой христианской вере, также и чиновничьем произволе в этих отдаленных от центра местах характеризует целую эпоху в истории Сибири. Книга свидетельствует о широкой образованности автора: иные картины он комментирует цитатами из латинских писателей, в некоторых случаях приводит строфы из Горация, которые тут же и переводит, сохраняя их стихотворную форму; а в других случаях приводит свою беседу с местными жителями на их родном языке, записанную русским алфавитом. «Достигли Иркутска, — заключает он книгу, — проведши в странствии девяносто пять дней».
{стр. 51}
Святитель Игнатий познакомился с архиепископом Нилом ещё будучи архимандритом Сергиевой пустыни. Так, упоминания о нем встречаются в его письмах к игумену Югской Дорофеевой пустыни Варфоломею. Например, в письме от 3 августа 1857 г. он сообщает: «С второго на третье число сего августа месяца Преосвященный Нил ночевал в Сергиевой Пустыне». Во время своего пребывания в Петербурге для присутствия в Священном Синоде Преосвященный Нил принимал участие в хиротонии архимандрита Игнатия Брянчанинова во Епископа Кавказского и Черноморского.