В конце 60-х Мангельсдорфф всё дальше и дальше уходит во фри-джаз, переживавший тогда во всём мире свои лучшие годы. Список проектов с его участием, исповедующих это направление, пополняет трио самого Петера Брётцманна, а также знаменитый Globe Unity Orchestra, через который в разное время прошли едва ли не все ключевые фигуры европейского фри-джаза и авангарда. Именно в этот период Мангельсдорфф и открыл для себя то, что принято называть «мультифоникой» – технику совмещения традиционной игры на тромбоне с одновременным пением, что позволяет получить на выходе одновременно несколько нот, в зависимости от мастерства тромбониста превращающих его игру либо в цирк, либо в осознанные аккордовые построения. Его всё больше увлекают длинные сольные партии, эксперименты со звуком, и упомянутый выше выход с сольным сетом на концерте в рамках Олимпийских игр в Мюнхене 1972 года становится если не вершиной его работы в этой области, то как минимум наиболее убедительным доказательством того, что игра стоит свеч и может привлечь к себе внимание внушительной аудитории. Мангельсдорфф начинает даже выпускать альбомы, на которых звучит только его тромбон – правда, на не оставивших заметного следа в мировой истории лейблах звукозаписи, но зато не в единственном экземпляре, возвращаясь к идее раз за разом и совершенствуя её. Рассматривая эти релизы в ретроспективе, известный джазовый критик Скотт Янов заметил: «целый альбом одного тромбона – затея довольно странная, но Альберт Мангельсдорфф находится совсем не на том же уровне, что большинство тромбонистов». В его игре появляются элементы модальной импровизации и даже приёмов рок-музыки (вплоть до использования педали-«квакушки» для обработки звука).
В 1975-м Альберт становится одним из сооснователей нашумевшего интернационального состава под названием United Jazz+Rock Ensemble (к слову, прекратившего активное концертирование лишь в 2002 году, в основном по причине преклонного возраста своих основных музыкантов). Как видно из названия, это комбо тяготело в первую очередь к джаз-року, хотя наличие в составе множества ярких и самобытных персоналий с равной вероятностью могло увести их выступления и в джаз-фанк, и в авангард, и в откровенный стёб. Например, в концертном альбоме 1992 года «Na EndlichX» («Ну наконец-то!») Альберт довольно долго рассказывает об истории создания своей композиции «Meise Vorm Fenster» (что переводится как «Синица за окном»): во время остановки в какой-то гостинице эта самая синица несколько часов не давала ему отдохнуть, сидя у самого окна и «выделывая это своё та-та-та, та-та-та, та-та». На этом месте рассказа Мангельсдорфф ненадолго замолкает и потом с непередаваемой экспрессией говорит: «И знали бы вы, как же она меня задолбала!». Результат – хорошая фьюжн-композиция, во вполне традиционную ритмику которой искусно встроена исполняемая унисоном духовых асимметричная птичья трескотня. Ещё один хороший пример здоровой самоиронии – размещение на сайте оркестра официальных пресс-фото для прощального тура 2002 года, где журналистам предложены два варианта, цветной и чёрно-белый. Оба они представляют собой снятую с одной и той же точки группу музыкантов (видимо, два сделанных с разницей в пару секунд кадра), но только одно из изображений… зеркально отображено по горизонтали (то есть родинки с правой щеки перекочевали на левую, а часы с левого запястья – на правое).
В этот же период, в 1976 году, записывается любопытнейшая работа – альбом «Trilogy: Livel» в формате абсолютно неклассического трио с барабанщиком Альфонсом Музоном и бас-гитаристом Джако Пасториусом. Любопытно в ней в первую очередь то, что три большие музыкальные фигуры с отчётливо индивидуальными почерками, весьма разные по возрасту, национальности, вкусам и интересам, находят абсолютно самодостаточное звучание и едва ли не в формате джем-сешна взаимодействуют с такой глубиной, которой годами приходится искать иным составам с международной славой – и это при том, что исполняется исключительно авторский материал одного из них. В «Трилогии» музыканты словно бы поумерили свой экспериментаторский пыл в привычных областях и сделали по нескольку шагов к той точке, где их стили пересекаются. В результате неистовый Мангельсдорфф тех лет предстаёт в качественно новом свете. Впрочем, размашистые эксперименты вообще начинают понемногу сходить в его жизни на нет, уступая место зрелому такту и обусловленной возрастом и опытом мудрости.