На последовавших встречах Фукс информировал советского разведчика о начале работ над созданием атомной бомбы в Англии и США, передал большой блок материалов о проекте «Тьюб Эллойз».
В 1942 г. в связи с отъездом С. Д. Кремера в СССР, Фукс потерял связь с советской разведкой. Тогда Ю. Кучински связал его со своей сестрой — нелегальным резидентом военной разведки Урсулой Кучински («Соня»), которая являлась оператором К. Фукса до ноября 1943 г.
В 1943 г. К. Фукс был приглашен в США. Работал в секретной лаборатории в Лос-Аламосе в рамках Манхэттенского проекта. Стал ценнейшем источником внешней разведки НКГБ-МГБ СССР, которой был передан на связь. Связь с К. Фуксом осуществлялась через агента-связника биохимика Г.
В январе 1945-го «Чарльз» встретился с Г. Голдом, которому сообщил, что создание урановой бомбы близится к завершению и одновременно успешно идут работы по созданию плутониевой бомбы. По всем вопросам он передал в Центр письменные материалы с необходимыми математическими расчетами, чертежами. Вторая встреча состоялась в сентябре 1945 г. Ученый рассказал связнику об испытаниях атомной бомбы, а также передал ему письменную информацию о дальнейшем усовершенствовании плутониевой бомбы, данные о том, что США ежемесячно получали по 100 кг урана–235 и по 20 кг плутония. Эти цифры дали возможность советским ученым определить, сколько атомных бомб Америка может произвести в год. До середины июня 1946 г. К. Фукс работал в Лос-Аламосе, затем возвратился в Лондон, где был назначен руководителем отдела теоретической физики научно-исследовательского атомного центра в Харуэлле.
Вернувшись в Англию, ученый возобновил связь с советской разведкой. В 1947–1949 гг. его оператором был заместитель резидента в Лондоне
По получении данных из ФБР в начале сентября 1949 г. МИ–5 взяла Фукса в интенсивную разработку. В качестве доказательств вины ученого американцы передали британской контрразведке расшифрованную телеграмму, отправленную в Москву из советского генконсульства в Нью-Йорке о встрече Г. Голда с К. Фуксом в январе 1945 г. (телеграмма была сфабрикована ФБР, чтобы скрыть участие Голда в провале Фукса); план г. Санта-Фе с пометкой места встречи и отпечатками пальцев, принадлежащими им; несколько фотографий «Раймонда», оперативную съемку Голда во время прогулок по городу.
На первых допросах ученый отрицал свою причастность к шпионажу, только после предъявления ему вещественных доказательств 13 января 1950 г. К. Фукс признался в своем сотрудничестве с Советским Союзом и 2 февраля был арестован. 3 февраля К. Фуксу было предъявлено обвинение, что он:
«однажды в Бирмингеме, Англия; однажды между 31 декабря 1943 г. и 7 августа 1944 г.; однажды в феврале 1945 г. в Бостоне, США; однажды в 1947 г. в Англии передал неизвестным лицам информацию, касающуюся атомных исследований, которая предназначалась враждебному государству».
1 марта 1950 г. был приговорен к 14 годам тюремного заключения. После окончания процесса над К. Фуксом Комиссия Конгресса США по атомной энергии установила, что в Москву попали документы не только по практическому созданию урановой и плутониевой бомб, «в 1947 г. Фукс передал русским сведения по устройству водородной бомбы». По оценке американских ученых и политиков, информация, переданная Фуксом, дала возможность Советскому Союзу сократить сроки создания собственного атомного оружия от десяти до трех лет. Что касается термоядерной бомбы, то его сведения позволили СССР начать работы по ее созданию значительно раньше, чем в США.