В начале 1941 г. К. Фукс принял британское подданство, а в мае 1941 г. получил приглашение физика Р. Пайерлса участвовать в «одном военном проекте». С июня 1941 г. — сотрудник Бирмингемской лаборатории секретного проекта «Тьюб Эллойз» по созданию английского атомного оружия.
Осенью 1941 г. в Лондоне обратился к своему знакомому видному немецкому коммунисту-эмигранту Юргену Кучински с просьбой связать его с советской разведкой. Через советского посла в Англии И. М. Майского удалось заинтересовать перспективой работы с К. Фуксом резидента ГРУ в Лондоне — военного атташе СССР И. А. Склярова, который поручил встретиться с ученым своему секретарю С. Д. Кремеру.
На последовавших встречах Фукс информировал советского разведчика о начале работ над созданием атомной бомбы в Англии и США, передал большой блок материалов о проекте «Тьюб Эллойз».
В 1942 г. в связи с отъездом С. Д. Кремера в СССР, Фукс потерял связь с советской разведкой. Тогда Ю. Кучински связал его со своей сестрой — нелегальным резидентом военной разведки Урсулой Кучински («Соня»), которая являлась оператором К. Фукса до ноября 1943 г.
В 1943 г. К. Фукс был приглашен в США. Работал в секретной лаборатории в Лос-Аламосе в рамках Манхэттенского проекта. Стал ценнейшем источником внешней разведки НКГБ-МГБ СССР, которой был передан на связь. Связь с К. Фуксом осуществлялась через агента-связника биохимика Г.
В январе 1945-го «Чарльз» встретился с Г. Голдом, которому сообщил, что создание урановой бомбы близится к завершению и одновременно успешно идут работы по созданию плутониевой бомбы. По всем вопросам он передал в Центр письменные материалы с необходимыми математическими расчетами, чертежами. Вторая встреча состоялась в сентябре 1945 г. Ученый рассказал связнику об испытаниях атомной бомбы, а также передал ему письменную информацию о дальнейшем усовершенствовании плутониевой бомбы, данные о том, что США ежемесячно получали по 100 кг урана–235 и по 20 кг плутония. Эти цифры дали возможность советским ученым определить, сколько атомных бомб Америка может произвести в год. До середины июня 1946 г. К. Фукс работал в Лос-Аламосе, затем возвратился в Лондон, где был назначен руководителем отдела теоретической физики научно-исследовательского атомного центра в Харуэлле.
Вернувшись в Англию, ученый возобновил связь с советской разведкой. В 1947–1949 гг. его оператором был заместитель резидента в Лондоне
По получении данных из ФБР в начале сентября 1949 г. МИ–5 взяла Фукса в интенсивную разработку. В качестве доказательств вины ученого американцы передали британской контрразведке расшифрованную телеграмму, отправленную в Москву из советского генконсульства в Нью-Йорке о встрече Г. Голда с К. Фуксом в январе 1945 г. (телеграмма была сфабрикована ФБР, чтобы скрыть участие Голда в провале Фукса); план г. Санта-Фе с пометкой места встречи и отпечатками пальцев, принадлежащими им; несколько фотографий «Раймонда», оперативную съемку Голда во время прогулок по городу.
На первых допросах ученый отрицал свою причастность к шпионажу, только после предъявления ему вещественных доказательств 13 января 1950 г. К. Фукс признался в своем сотрудничестве с Советским Союзом и 2 февраля был арестован.3 февраля К. Фуксу было предъявлено обвинение, что он: