В октябре 1866 г. Г.И. Бутаков получил чин вице-адмирала. 6 февраля 1867 г. он был избран президентом международной комиссии экспертов морского отдела Всемирной выставки в Париже.
17 июня 1867 г. Бутаков назначен начальником практической броненосной эскадры Балтийского флота, которой командовал в течение 11 лет. С 1878 г. состоял начальником береговой и морской обороны крепости Свеаборг, произведен в адмиралы. В сентябре 1878 г. был отстранен от дела, которому отдал все свои знания, всю жизнь. Высокопоставленные чиновники из Морского министерства постарались избавиться от «беспокойного адмирала». Г.И. Бутаков тем не менее, продолжал разрабатывать вопросы совершенствования боевой техники и тактического мастерства русских моряков. В 1879–1880 гг. он разработал и организовал новый вид тактической подготовки офицеров флота — военно-морскую игру. Такие игры способствовали не только уяснению тактических приемов морского боя, но и теоретическому разрешению многих вопросов морского дела. Они проводились обычно еженедельно зимой в Петербурге под руководством Бутакова в собрании Технического общества.
Более двух лет адмирал Бутаков оставался не у дел. Но вот в начале 1881 г. ему предложили ответственный пост — главного командира С.-Петербургского порта, который он занимал до 1882 г.
В марте адмирал Г.И. Бутаков назначен членом Государственного совета. Участвовал в работе нескольких комиссий по преобразованию флота. Автор ряда работ по военно-морскому искусству, положивших начало теории броненосной тактики. За выдающийся научный труд «Новые основания пароходной тактики» (СПб., 1863) удостоен полной Демидовской премии Петербургской академии наук. Кавалер ряда высших российских орденов: Св. Святослава 1-й степени (1861), Св. Анны 1 — й степени (1863), Св. Владимира 2-й степени (1871), Белого Орла (1874), Св. Александра Невского (1877). Скоропостижно скончался (31.05.1882) на 62-м году жизни, переезжая Неву на ялике. Похоронен на Никольском кладбище Александро-Невской лавры. £го именем названы несколько географических пунктов.
По отзывам современников, с виду угрюмый и молчаливый, Григорий Иванович Бутаков умел одобрить в критическую минуту, сказать несколько теплых слов, которые запоминались навсегда. Характера он был невозмутимого, спокойного и серьезного. Отлично образованный, он обладал замечательной способностью к изучению иностранных языков (знал многие европейские языки), а также к техническим знаниям и исследованиям. В должности подчиненного он являл собою пример образцового исполнения долга. В качестве начальника он был учителем и воспитателем целого поколения русских морских офицеров