На первом этапе экспедиционных работ проводилась гамма-съемка, которая состояла в регистрации суммарного гамма-излучения естественных радиоизотопов в диапазоне энергии 0,3–3,0 МЭВ на стандартной аппаратуре с датчиком на гейгеровских счетчиках. С развитием научно-технического прогресса стало необходимым изучение спектра гамма излучения с учетом характерной для различных радиоизотопов энергии гамма излучений. Для этих целей был разработан инженерами – физиками А.В. Дмитриевым, В.А. Ионовым самолетный вариант гамма спектрометра на основе лабораторного, довольно объемного, стоканального амплитудного анализатора импульсов (АИ –100 –1) с датчиком на натриево-йодистом кристалле. Специально была разработана система достаточного крепежа аппаратуры для нормального функционирования ее в условиях полета, особенно при посадке и взлете самолета, повышенной турбулентности атмосферы; укреплены внутренние элементы электронных схем; разработана защита анализатора и датчика от влияния электромагнитного и радиоактивного излучений. Спектрометр устанавливался вначале на самолете АН-2, затем на ИЛ-14. Также была разработана методология самолетных измерений, обеспечивающая качественные и количественные результаты: методы эталонирования и контроля стабильности работы спектрометра, расчеты концентрации измеряемых радиоизотопов, выбор высоты полета самолета, время набора спектра, привязка маршрутов и др. Подготовка эталонировочных площадок достаточного размера с различными соотношениями концентраций радиоизотопов и геологическая интерпретация результатов самолетных измерений были выполнены инженерами-геологами В.Н. Василенко и З.В. Кузнецовой и их сотрудниками. Радиохимический анализ проб почв выполняла группа химиков под руководством Е.И. Юшкан. Обработка и интерпретация полученных экспериментальных данных проводилась в камеральном отряде под руководством Л.И. Болтневой. Графическое оформление и построение большого количества карт выполнялись мастерами чертежного дела С.Д. Абрамовской, А.Ф. Поповой и А.В. Фрыгиной.
К работе в ГКЭ привлекались сотрудники других отделов института и студенты. Первые полученные спектрограммы гамма-излучения земной поверхности, опубликованные в 1961 г. в журнале «Атомная энергия», содержали энергетические пики гамма излучения естественных и искусственных радиоизотопов и показали целесообразность и перспективность реализации самолетного метода для решения задач регионального масштаба. На основе результатов, выполненных самолетных гамма спектральных измерений совместно с другими сотрудниками ИПГ была подана заявка на изобретение с приоритетом от 23 августа 1963 г. «Способа определения с самолета, (вертолета) или автомашины плотности и радиоизотопного состава осколочных продуктов, загрязняющих местность», зарегистрированной в Государственном реестре изобретений СССР 11 января 1965 г. (опубликовано: 27.12.2009. Бюллетень №№ 6). Среди авторов изобретения были сотрудники ГКЭ: Л.И. Болтнева, А.В. Дмитриев, В.А. Ионов, И.М. Назаров.
В 1968–1973 гг. была проведена гамма спектральная съемка территории СССР. В ее выполнении принимали участие В.В. Фрыгин, Б.П. Абрамовский и С.И. Патракеев. В процессе самолетных измерений глобального осколочного загрязнения было повсеместно обнаружено загрязнение территории коротко живущими изотопами циркония и ниобия и долгоживущим радиоизотопом цезием-137. Была построена карта распределения запаса цезия-137 на территории СССР и мощность дозы гамма-излучения, которые были востребованы как фоновые уровни для оценки последствий аварии на Чернобыльской АЭС.
Впервые, также, по результатам гамма-спектральной съемки были составлены поэлементные карты распределения урана, тория и калия практически (около 85 %) для всей территории страны, исключение составили высокогорные области. Изучены региональные особенности в распределении естественных радиоизотопов, получены фоновые (природные) уровни, оценена вариабильность содержаний в почвах и горных породах различного происхождения, построены карты мощности суммарной дозы гамма излучения естественных радиоэлементов. Проведены исследования закономерностей в пространственном распределении радона-222 и продуктов его распада в нижней тропосфере, которые являются основным источником радиоактивности нижней тропосферы и в заметной степени определяют ее ионизацию и электрическую проводимость.