В мае 1289 г. Карл был коронован папой Николаем IV в Риэти и принял титул короля обеих Сицилии. Вскоре после этого война возобновилась. Карл прилагал много усилий, стараясь возвратить себе остров, но все его нападения были отбиты. В 1302 г. он заключил мир с Фридрихом Арагонским и признал его сицилийским королём.
Карл III
После женитьбы на Маргарите Карл получил владения и титулы её отца. Кроме того, этот брак связал его с неаполитанской ветвью Анжуйской династии и позволил попасть в число наследников бездетной неаполитанской королевы Жанны I. Помимо этого Карл мог претендовать на венгерский престол. Венгерский король Людовик Великий всегда отличал его среди своей родни, сделал герцогом долматским и кроатским и оказывал всяческую поддержку в его делах. Карл имел виды на обе короны, и действительно, с течением времени получил и ту и другую. Своим успехом он был обязан как обстоятельствам, так и своей счастливой судьбе. Он был очень честолюбив, всегда твердо шёл к поставленной цели и умел пользоваться благоприятным моментом.
В 1380 г. неаполитанская королева Жанна рассорилась с папой Урбаном VI. Папа отлучил её от церкви, объявил против Жанны крестовый поход и пожаловал Карлу неаполитанскую корону. В это время Карл, как полководец Людовика Венгерского, вел войну с венецианцами. Только в 1381 г., заключив с ними договор, он двинулся в южную Италию. Поход его был очень успешным. В июне 1381 г. при Сен-Джермано он разбил неаполитанские войска, которыми командовал Оттон Брауншвейгский, муж Жанны. В августе Оттон потерпел новое поражение и оказался в плену. Через несколько дней Жанна, осаждённая в замке Кастельнуово, сдалась на милость победителя. Карл был принят королём во всем государстве и в ноябре короновался вместе со своей женой. Жанна, даже низложенная, оставалась для него опасной соперницей, но он долго медлил расправляться с нею и все ждал, что она официально объявит его своим преемником. Однако Жанна ещё прежде завещала свою корону французскому принцу Людовику Анжуйскому и теперь, несмотря на оказываемое давление, не переменила завещание. Карл был раздражен упорством своей пленницы и в мае 1382 г. приказал задушить её.
Это преступление не избавило его от тяжелой войны со своим соперником. Осенью 1382 г. Людовик Анжуйский явился в Италии с огромной наемной армией. В войне с ним Карл показал себя опытным стратегом. Он благоразумно уклонился от решительной битвы и в течение полутора лет искусно маневрировал, удерживая Людовика в прибрежных провинциях. Он терпеливо ждал, когда у французского претендента кончатся деньги. И действительно, казна Людовика, наконец, истощилась, и тогда рыцари и наёмные отряды покинули его. От огорчений, военных лишений и дурного климата здоровье герцога пошатнулось. В сентябре 1384 г. он скоропостижно скончался. Его неаполитанские сторонники заключили мир с королём, и Карл был признан королём на всем пространстве государства.
Однако у него тут же появился новый опасный соперник в лице папы. Как только его ставленник утвердился на престоле, Урбан стал высокомерно вмешиваться в управление королевством и требовал лучшие области страны для своих племянников. Карл медлил подчиняться нажиму. Чтобы подкрепить свои притязания, папа с войском пришел в Ночеру. Можно было подозревать, что он хочет вовсе лишить Карла короны, как перед этим лишил её Жанну. Карл рассердился и потребовал, чтобы Урбан вернулся в Рим и увел свои войска. Вспыльчивый и упрямый папа отвечал ему ужасными проклятьями. Недолго думая, он отлучил короля и его жену от церкви, наложил интердикт на Неаполь, а нескольких кардиналов, которые пытались отговорить его от этих неразумных поступков, велел схватить и пытать (потом все они были умерщвлены). Карл двинул против Ночеры войска и долго держал Урбана в осаде.
Тем временем его уже занимали венгерские дела. В 1382 г. умер венгерский король Людовик Великий, оставивший после себя двух дочерей.