В 1760 г., после смерти деда Георга II (с которым ни он, ни его мать никогда не имели хороших отношений), Георг взошел на английский престол. Стиль его правления, как и следовало ожидать, был жесткий и агрессивный. С самого начала Георг проявил большую антипатию к вигам и их лидеру Питту. Последний казался королю хищником, отнявшим у него правительственную власть. Он добился его ухода с поста премьер-министра, сместил и других видных деятелей вигов. В 1760 г. король почти силой навязал министерский портфель своему любимцу лорду Бюту, который подготовил и заключил мир 1763 г., положивший конец Семилетней войне. После отставки в том же году Бюта, королю пришлось смириться с тем, что министерство опять возглавили виги. Он старался только почаще менять их. К началу 70-х гг. Георг, наконец, добился того, что стал управлять сам. В 1770 г. он поставил во главе правительства преданного ему лорда Нориса, который был лишь конституционной ширмой. Фактически Георг сам был своим министром. В следующие годы король самовластно распоряжался государственными должностями, портфелями министров и церковными имуществами. Главной проблемой, стоявшей тогда перед королём, был вопрос о независимости североамериканских колоний. Когда в 1775 г. колонии объявили о своём отделении от Великобритании, Георг начал против них упорную войну. Франция приняла сторону США, остальная Европа формально объявила о своём нейтралитете, но фактически держала сторону восставших. Поражение в войне, явно обозначившееся к 1780 г., повлияло на перемену общественного мнения. До этого большинство британцев достаточно равнодушно относилось к многочисленным нарушениям конституции, допускаемых Георгом III. О деспотизме короля писали только виги. Теперь это слово было у всех на устах. На митингах требовали «правильных выборов». В 1782 г. министерство Нориса было вынуждено подать в отставку. Король так переживал потерю власти, что пригрозил отречься от престола и удалиться в своё Ганноверское курфюршество. Этот маневр не произвел на англичан никакого впечатления. В 1784 г. во главе правительства встал Уильям Питт-младший. Он держал себя по отношению к королю почтительно, но твердо. Георгу на много лет пришлось смириться с его властью. К тому же в это время стала проявляться его душевная болезнь. В 1789 г. король в первый раз слег с тяжёлым психическим недугом.
В последующие двадцать лет, несмотря на повторяющиеся припадки умопомешательства, популярность короля опять стала возрастать. Впрочем, Георг имел много качеств, делавших его очень привлекательным в глазах среднего англичанина. Искренне набожный, безупречный в своей частной жизни, лично скромный и бережливый, он всегда заслуженно пользовался уважением своего народа. Королева София Шарлота, на которой Георг решил жениться, ни разу с ней до этого не встретившись, оказалась удивительно под стать своему мужу. У них было полное единство вкусов и мнений. Прожив многие годы в счастливом браке, они оставили после себя 12 детей. Королевская чета вела строгий образ жизни: ложилась спать рано и обычно натощак. Король отличался домоседством. В первый раз он решился покинуть окрестности Лондона только в 1778 г., когда отправился на воды в Челтенем. Георг не любил Сент-Джеймский дворец и купил за 21 тысячу фунтов в центре Лондона окруженный парками Букингемхауз. Здесь он завел библиотеку, которая стала в дальнейшем ядром книжного и рукописного собрания библиотеки Британского музея. Однако любимой его резиденцией оставался загородный Виндзор. Он не жалел денег на то, чтобы отстроить и украсить этот замок, придав ему роскошный и внушительный облик. Но его собственные апартаменты были очень скромными. Каждое утро Георг вставал в шесть часов, разжигал камин, готовил чай и два часа проводил за делами в полном одиночестве. Он был неутомим в изучении государственных бумаг, корреспонденции и немедленно отвечал на каждое письмо. К восьми подымалась Шарлота, собиралось многочисленное королевское семейство, и все шли в дворцовую часовню. Удовольствия Георга были просты и невинны. Он очень любил церковную музыку, знал в ней толк и сам был неплохим музыкантом. Он любил театр, но не жаловал Шекспира. Зато фарсы и пантомимы приводили его в неизменный восторг. Он так хохотал над самыми пустячными шутками, что королеве то и дело приходилось его сдерживать. Он также увлекался садоводством и огородничеством (на карикатурах оппозиции его часто изображали в виде фермера), занимался выделкой пуговиц из слоновой кости и любил разглядывать ночное небо в телескоп астронома Гершеля (за его изготовление было уплачено 4 тысячи фунтов). Король щедро покровительствовал английским художникам, музыкантам, писателям и положил основание Британскому музею.