В 1921г. направлен на работу в органы ВЧК. В 1921— 1926 гг. служил в органах ЧК-ГПУ Крыма в должностях регистратора, делопроизводителя, помощника уполномоченного по борьбе с бандитизмом, следователя по особо важным делам, секретаря СОЧ, начальника Секретариата, начальника Восточного отдела.
С 1926 г. Т. Малли работает в отделе политэмигрантов ЦК МОПР в Москве, затем его переводят в центральный аппарат ОГПУ. С 1926 г. он уполномоченный, затем помощник начальника отделения КРО, а с 1930 г. — оперуполномоченный ОО ОГПУ.
В конце 1932 г. переведен на работу во внешнюю разведку и назначен помощником начальника 3-го отделения ИНО ОГПУ. В 1932—1934 гг. неоднократно выезжал в спецкомандировки в Германию, Австрию, Францию (псевдоним Ланг). Участвовал в Венском восстании 1934 г., где познакомился с молодым английским антифашистом К. Филби и привлек его к работе в качестве агента Коминтерна.
С июня 1934 г. Т. Малли — нелегальный резидент в Париже, откуда курировал разведработу в Голландии. В январе— марте 1935 г. находился в Москве. В мае 1935 г. нелегально выезжал в Лондон для завершения разработки завербованного советской разведкой шифровальщика МИД Великобритании Дж. Кинга. В октябре — ноябре 1935г. снова вернулся в Москву.
С января 1936 г.— в Лондоне, в апреле того же года сменил Л. Л. Никольского (А. М. Орлова) на посту руководителя лондонской нелегальной резидентуры, проживал по документам на имя австрийца Пола Хардта. Руководил работой знаменитой «кембриджской пятерки»,
Награжден Нагрудным знаком ЦИК Крыма (1924), Почетной грамотой и серебряным портсигаром от Коллегии ОГПУ (1927), знаком «Почетный работник ВЧК-ГПУ» (1932).
Арестован по обвинениям в злостном нарушении конспирации, разглашении государственной тайны, отказе от выполнения приказа в боевой обстановке. На предварительном следствии показал, что является немецким шпионом и в течение ряда лет вел активную работу, направленную против СССР. ,
20 сентября 1938 г. осужден ВК ВС СССР к высшей мере наказания и в тот же день расстрелян.
В апреле 1956 г. определением ВК ВС СССР приговор отменен.
В 1937 году В.Ротшильд после смерти своего дяди занял его место в палате лордов и стал таким образом лордом Ротшильдом. Работа в палате лордов и близкие отношения с У. Черчиллем давали В. Ротшильду возможность информировать советскую разведку по важнейшим политическим вопросам. Кроме того, В, Ротшильд был одним из видных ученых Англии, досконально знавшим проблемы ядерной физики и биологии. Поэтому до войны он работал в научно-технической лаборатории в Портон-Дауне, занимавшейся разработкой химического и биологического оружия.
В 1939 году, после начала Второй мировой войны, В. Ротшильд поступил на работу в МИ-5 в отдел коммерческого шпионажа, а в 1940 году стал начальником отдела по борьбе с саботажем. Здесь он становится главным экспертом по немецким взрывным устройствам, а также отвечает за проверку пищи, которая поступала на стол к У. Черчиллю. (Дело в том, что у англичан имелась информация о попытках немцев отравить британского премьера.) В силу своего положения В. Ротшильд лично не встречался с сотрудниками советской разведки в Лондоне, а передавал получаемую им информацию через Э. Бланта. А передавать ему было что. Так, в 1942 году он, проводя инспекцию в лаборатории Бирмингемского университета, работавшей над созданием магнетрона, необходимого для радара, просто-напросто положил магнетрон себе в карман и вывез из Бирмингема. Через день он вернул его специальным курьером вместе с письмом, в котором настаивал на усилении мер безопасности. А во время инспекционной поездки в лабораторию лондонского Имперского колледжа он получил доступ к информации о методах получения плутония. Все полученные в ходе этих инспекторских поездок материалы он через Э. Бланта передал в Москву. В "августе 1944 года после освобождения Парижа В. Ротшильд командируется во Францию для допроса важных немецких военнопленных. Среди них был и оберштурмбаннфюрер СС Отто Скорцени, начальник спецгруппы VI управления РСХА, отвечавший за проведение специальных операций.
В 1945 году В. Ротшильд уволился из МИ-5 и продолжил работу в палате лордов. Одновременно он занимался научными исследованиями в Кембридже, был директором британской авиакомпании ВОАС и целого ряда других фирм. В палате лордов он лоббировал интересы сионистов, стремящихся создать государство Израиль, чему противились представители Форин Оффиса и, наоборот, весьма благоволил Сталин.
После бегства в СССР Д. Маклина и Г. Берджесса В. Ротшильд перестал поддерживать контакты с советской разведкой, опасаясь разоблачения. В Центре, понимая всю щекотливость ситуации, не стали настаивать на продолжении работы, и нелегальная связь В. Ротшильда с Москвой прекратилась. В последующие годы он был членом правления нефтяной компании «Шелл» и директором дочерней «Шелл кемикалс», директором «мозгового треста» правительства Эдварда Хйта, а в последние годы жизни возглавлял банк «Ротшильд».