С декабря 1920 г. — начальник агентурно-следственного отделения 00 ВЧК по охране северных границ, заместитель начальника СОЧ того же отдела, начальник следственно-розыскной части и заместитель заведующего СОЧ Архангельской Губчека. Одновременно особоуполномоченный по фильтрации белых офицеров на Севере.
С июля 1921 по 1922 г. Л. Л. Никольский — следователь Верховного трибунала при В ЦИК. Во время партийной чистки переведен на 6 месяцев из членов в кандидаты в члены РКП(б) «за незнание партийной программы». С января 1923 г. — помощник прокурора Уголовно-кассационной коллегии Верховного суда.
В 1924 г. Л. Л. Никольский завершает обучение в Школе правоведения при Московском университете и возвращается в органы госбезопасности. С мая 1924 г. он начальник 6-го отделения, с 1925 г. — начальник 7-го отделения и помощник начальника ЭКУ ОГПУ, затем начальник погранохраны Сухумского гарнизона.
В 1926 г. Л. Л. Никольский переводится в ИНО ОГПУ. В 1926—1927 гг. он резидент в Париже, действовал под фамилией Л. Николаев и под прикрытием должности сотрудника торгпредства СССР во Франции. В 1928 г. направлен в берлинскую резидентуру под фамилией Л. Фельдель и прикрытием должности торгового советника полпредства СССР в Германии.
В 1930 г. вернулся в СССР, начальник 7-го отделения (экономическая разведка) ИНО ОГПУ. В сентябре 1932 г. выезжал в краткосрочную командировку в США под прикрытием должности представителя Льноэкспорта, где смог приобрести подлинный американский паспорт на имя Уильяма Голдина.
Весной 1933г. Л.Л.Никольский (псевдоним Швед) по документам У. Голдина был направлен в Париж во главе нелегальной оперативной группы «Экспресс» с задачей разработки 2-го бюро (разведка) французского Генштаба. В процессе командировки в декабре 1933 г. выезжал со спецзаданием в Рим. Весной 1934 г. был опознан бывшим сотрудником советского торгпредства, в связи с чем в мае 1934 г. покинул Францию.
С 15 июля 1934 г, — нелегальный резидент в Англии под прикрытием представителя «Америкэн рефриджерейтор компани, лтд.». Орлов прибыл в Лондон, где стал главным оператором выпускника Кембриджского университета К. Филби (Зенхен), завербованного незадолго до этого сотрудником резидентуры А. Дейчем (Ланг).
В конце октября 1935 г., по возвращении в СССР, назначен заместителем нач. ТО ГУГБ НКВД. Однако фактически работал в ИНО, где продолжал курировать деятельность «Кембриджской группы». В декабре 1935 г. по американским документам для выполнения вербовочного задания выезжал в Рим, а в 1936 в Эстонию и Швецию, где успешно провел операцию по вербовке посла одной из западных стран.
Но еще за 20 дней до приезда в Мадрид Орлова 27 августа 1936 года в Испанию прибыл новый советский посол, опытный дипломат Марсель Розенберг, которого сопровождала делегация военных, военно-морских и военно-воздушных атташе во главе с Яном Карловичем Берзиным, в 1924—1935 годах возглавлявшим Разведупр РККА. Поступившие от них доклады показали советскому руководству, что фашистские страны не только оказывают Франко материальную и военную помощь, но и направляют в Испанию своих военнослужащих. В связи с этим в середине сентября Политбюро ЦК ВКП(б) постановило оказать республиканскому правительству всестороннюю поддержку.
18 сентября 1936 года было принято решение об отправке в Испанию добровольцев-коммунистов. 7 октября Советский Союз выступил с заявлением, что если немедленно не будут прекращены нарушения «Пакта о невмешательстве», то СССР будет считать себя свободным от обязательств, вытекающих из этого соглашения. С 20 октября в Испании началось создание интернациональных бригад, первую из которых под порядковым номером 11 возглавил Манфред Штерн, известный в то время как генерал Клебер. А 23 октября Советский Союз выступил с новым заявлением, в котором говорилось, что «Пакт о невмешательстве» превратился в пустую бумажку и фактически перестал существовать. Далее в заявлении указывалось, что СССР не может считать себя связанным соглашением о невмешательстве в большей мере, чем любой из остальных участников этого пакта. Позиция Москвы в отношении Испании была изложена 21 декабря 1936 года в письме Сталина, Молотова и Ворошилова главе испанского правительства Ларго Кабальеро:
«Мы считали и считаем своим долгом в пределах имеющихся у нас возможностей прийти на помощь испанскому правительству, возглавляющему борьбу всех трудящихся, всей испанской демократии против военно-фашистской клики, являющейся агентурой международных фашистских сил»[36].
Советский Союз официально помогал законному правительству Испании вплоть до 27 февраля 1939 года, когда Англия и Франция признали правительство Франко и порвали дипломатические отношения с Испанской республикой.