Едва прибывшему в город на лагунах (в июне 1202 г.) Жоффруа де Виллардуэну пришлось вместе с графом Гюгом де Сен-Полем поспешить в Павию, где находился тогда со своим отрядом граф Луи Блуаский, колебавшийся насчет того, следует ли идти в Венецию или лучше двинуться на Восток другим маршрутом. Жоффруа де Виллардуэн сумел положить конец его колебаниям: он уговорил графа направиться к условленному месту сбора крестоносцев[13]. В начале октября того же года, в канун отплытия флота из Венеции, Жоффруа де Виллардуэн скрепил своей свидетельской подписью заемное письмо графа Бодуэна Фландрского, вошедшего в долги к четырем знатным венецианцам[14].
Во время крестового похода Жоффруа де Виллардуэн — о чем он сам и сообщает[15] — присутствовал на всех советах графов и других именитых крестоносцев, участвуя вместе с ними в принятии важнейших решений. Его постоянная забота заключалась особенно в том, чтобы не допустить распыления рыцарской рати. Во время ее пребывания в захваченном крестоносцами 24 октября 1202 г. далматинском городе Задаре Жоффруа де Виллардуэн был среди тех весьма немногих предводителей, которые в начале 1203 г. вошли в сговор с византийским царевичем Алексеем об оказании помощи его отцу и ему в восстановлении на константинопольском престоле[16]. На Корфу, где значительная часть крестоносцев обнаружила намерение отделиться от основных сил, чтобы избежать войны с Византией, на что рыцарей подталкивали их главные предводители вкупе с венецианским дожем Энрико Дандоло, и где бароны-главари вынуждены были униженно, со слезами умолять ратников, готовых уйти прочь, остаться с ними, Жоффруа де Виллардуэн находился, по-видимому, хотя сам он в данном случае не называет своего имени, в числе баронов, павших на колени перед теми, кто выказал недовольство новым поворотом событий[17].
После высадки войска в Скутари — здесь были сформированы семь боевых отрядов крестоносцев (построенные в основном по земляческому принципу) — Жоффруа де Виллардуэн занял второе место в командовании пятым отрядом, куда входили рыцари из Шампани (командиром назначили Матье де Монморанси)[18]. Повествуя о штурме Константинополя 17 июля 1203 г., Гюг де Сен-Поль называет в своем письме Жоффруа де Виллардуэна наряду с Матье де Монморанси и Ожье де Сен-Шероном в качестве командиров тех отрядов, которым поручили охрану лагеря, где расположилось войско[19]. На следующий день, 18 июля, когда узурпатор Алексей III бежал из Константинополя, а Исаак II Ангел был восстановлен на престоле, Жоффруа де Виллардуэна снова уполномочили выступить с дипломатической миссией, на этот раз уже при дворе восстановленного в своих правах автократора: вместе с Матье де Монморанси и двумя венецианцами ему предстояло добиться от василевса подтверждения условий договора, заключенного в Задаре с его сыном, царевичем Алексеем; речь к Исааку II опять-таки держал именно Жоффруа де Виллардуэн[20]. Спустя несколько месяцев, скорее всего в конце ноября 1203 г., его вновь направили во Влахернский дворец (вместе с Кононом Бетюнским, Милоном ле Бребаном и тремя венецианцами), чтобы заставить молодого Алексея IV, который после своей коронации и после того, как он сумел обеспечить власть империи в провинциях, явно отступился от крестоносцев, выполнить принятые им на себя финансовые и прочие обязательства. На сей раз, правда, оратором, обратившимся к Алексею IV с увещеванием, выдержанном в твердом тоне, выступил Конон Бетюнский[21].
После завоевания Константинополя крестоносцами 13—15 апреля 1204 г. и избрания Бодуэна Фландрского в мае того же года государем Латинской империи, когда захватчики предприняли рейды во Фракию и Македонию, на Жоффруа де Виллардуэна возложили обязанность охранять Константинополь в отсутствие главного войска: для этой же цели в городе оставили Конона Бетюнского, Милона ле Бребана и Манассье де Лиля[22]. Как раз в то время вспыхнула распря между императором Бодуэном Фландрским и маркизом Бонифацием Монферратским из-за обладания городом Салоники. Жоффруа де Виллардуэну поручают миссию миротворца. Вместе с Манассье де Лилем и двумя уполномоченными дожа, Марко Санудо и Равано далле Карчери, он отправляется к Адрианополю, осажденному отрядами маркиза Монферратского, и, проявив непреклонность в переговорах с Бонифацием, добивается согласия последнего на то, чтобы передать решение его конфликта с императором латинским дожу Венеции и графу Блуаскому, а равно и ему самому, Жоффруа де Виллардуэну, и Конону Бетюнскому[23]. Византийский писатель Никита Хониат в главе VII своей «Истории», рассказывая о взятии Константинополя и называя в числе предводителей крестоносцев некоего «Жофре», т. е. Жоффруа де Виллардуэна, отмечает, что он «пользовался в войске латинян большим авторитетом».