В эмиграции все свои основные силы, время, средства Герцен неизменно отдавал общественно-политической работе.
Издаваемые в Лондоне Герценом альманах «Полярная звезда» (1858—1868) и газета «Колокол» (1857—1867, издатели Герцен и Огарев) тайно перевозились в Россию и распространялись среди революционно настроенных разночинцев. Получилось, что Герцен, хотя и не мог вернуться в Россию и там способствовать изменению ее судьбы, стал работать на будущие изменение на его Родине за рубежом. Он видел свою миссию в том, чтобы просвещать народы России и знакомить народы Европы с положением в ней; он был первым из русских эмигрантов, кто осмелился взяться за решение такой задачи. Своими изданиями Герцен надеялся в первую очередь образовывать и наставлять на истинный путь русского императора и представителей власти и только потом – народные массы.
В 1864 г. Герцен переехал в Женеву, куда перевел и его Вольную русскую типографию. Он в 1867 г. прекратил издание «Колокола», поскольку считал, что решил главную задачу – разработал революционную теорию. В 1869 г. А.И. Герцен переехал во Францию. В Париже обострилась его хроническая болезнь диабетом, к тому же он заболел воспалением легких и умер в возрасте 58 лет. Последними его словами перед тем, как впасть в беспамятство, были: «От чего бы нам не ехать в Россию?» Временно его похоронили в Париже на кладбище Пер-Лашез, а со временем его захоронение перенесли в Ниццу. Получилось, что он обрел вечный покой рядом с могилой любимой первой жены, Н.А. Герцен, которая ждала его там уже 18 лет (дольше, чем они прожили вместе).
Хотя Герцен мечтал, чтобы его дети вернулись на Родину – в Россию, они этого не сделали. Только внук – Петр Александрович Герцен (1871—1947), в возрасте 26 лет приехал (1897) в Россию, стал первоклассным врачом (исследователем и практиком), одним из основоположников клинической онкологии. Он с 1922 г. возглавлял Институт для лечения опухолей в Москве (ныне Онкологический институт им. П.А. Герцена) и с 1934 г. заведовал кафедрой Госпитальной хирургии в Первом Московском медицинском институте.
М.П. Лазарев. Художник И.К. Айвазовский. 1839 г.