В первый год своей учёбы он снимал удобные комнаты по адресу Сент-Джон-стрит, 16. Поскольку его умения в области управления финансами ещё не вполне сформировались — в большей или меньшей степени это обстоятельство будет сопутствовать ему на протяжении всей жизни, — все счета Кроули оплачивались непосредственно из дома его матерью и дядюшками. Это означало, что у него был постоянно открыт неограниченный кредит, но он располагал очень малым количеством наличных. Если он хотел, чтобы у него в кармане были реальные деньги, он был вынужден посещать ломбард. Кроме того, такое положение дел позволяло ему баловать себя, и он тут же начал тратить свое невидимое и кажущееся безграничным состояние. Однако эта ситуация изменилась, когда он достиг совершеннолетия.
На свой двадцать первый день рождения, в понедельник 12 октября 1896 года, Кроули получил наследство, которое оставил ему отец. Во время слушания по делу о банкротстве Кроули, состоявшегося в 1935 году, он заявил, что наследство, оставленное ему отцом, составляло 45 тысяч фунтов стерлингов. Вдобавок к этому в течение последующих нескольких лет он получал и другие наследства общей суммой ещё 55 тысяч фунтов стерлингов. Всё время, пока Кроули был студентом, ходили упорные слухи о его большом богатстве, хотя он старался убедить окружающих в обратном. Как-то раз один из друзей Кроули видел, как тот мялся и тянул с оплатой поездки в наёмном экипаже, поскольку у него не было наличных. Хотя, разумеется, возможно, он просто хотел, чтобы заплатил кто-нибудь другой. Через несколько лет общая сумма денег, полученных им в наследство, приблизилась к 100 тысячам фунтов стерлингов, что примерно равно 6 миллионам фунтов по курсу 2000 года.
Что несомненно, так это несколько расточительное отношение Кроули к своим деньгам. Он покупал любую одежду, которую считал соответствующей своему общественному положению и своему образу. Он тратил большие суммы на книги, хорошо пил и ел и, возможно, даже купил себе один из первых легковых автомобилей. Описывая свои студенческие годы, он сообщает в одном месте, что его «гоночная машина дала течь», в результате чего он застрял в Хитчине, на полпути между Лондоном и Кембриджем. Можно, однако, предположить, что он говорил о велосипеде: в молодости Кроули был страстным велосипедистом.
Освоившись в университете, Кроули записался на курсы наук о морали в надежде на то, что таким образом получит либеральное образование. Когда он обнаружил, что одним из предметов, включённых в курс, была политическая экономия, и посетил первую лекцию, на которой преподаватель объявил предмет сложным из-за нехватки надёжных вспомогательных данных в соответствующей области, Кроули перестал ходить на лекции по этому предмету. Или, во всяком случае, так об этом рассказывал. Судя по всему, этот его уход был одобрен его личным наставником, доктором Э.-У. Верролом, который поддержал также его желание изучать английскую литературу, не значившуюся в университетском учебном плане. Веррол считал, что образование, полученное Кроули на предыдущем этапе, является достаточным для сдачи экзаменов после подготовки в виде чтения специальной литературы да время от времени посещения лекций и научных консультаций. Возможно, он не был далёк от истины, поскольку уже были известны случаи, когда студенты добивались успеха таким способом. Конечно, Кроули пришлось много работать, и не только над тем, что было ему интересно, но и для того, чтобы удовлетворять учебным требованиям. В архивах Тринити-колледжа значится, что Кроули принят в 1895 году, сдал промежуточные экзамены в 1896 и 1897 годах (в том числе в 1897 году специальный экзамен по химии), правда, весьма посредственно. Университета он, однако, не окончил.
Несмотря на то что в целом Кроули был доволен тремя годами своей университетской жизни, всё же некоторые её аспекты раздражали его. Присутствие на богослужениях было в Тринити-колледже обязательным, но Кроули удавалось избежать этой обязанности, ссылаясь на своё воспитание в духе Плимутского братства. По прошествии нескольких семестров он стал отстраняться от жизни колледжа, когда только можно избегая обедов в общем холле и прося, чтобы слуга, предоставленный ему колледжем, приносил еду к нему домой. Все студенты имели от колледжа персональных слуг, которые следили за порядком в комнатах, носили в прачечную бельё и т. д. Будучи по натуре одиночкой, он держался в стороне от упорядоченного режима жизни колледжа и преподавателей, которые его поддерживали. И всё же в колледже существовала одна организация, которой он уделял какую-то часть своего времени. Это было «Общество болтунов и спорщиков», членом которого он являлся в первый год своего обучения. Однако даже этот его интерес пропал на втором году, поскольку он обнаружил, что не переносит членов этого общества («молодых ослов»), высказывающих «свои незрелые мнения по поводу серьёзных вопросов».