В эти годы Кроули был занят ещё одним литературным трудом. В конце 1906 года он снова заболел. Дневниковая запись за 1 января 1907 года уныло сообщает: «В Бурнемуте, лечусь от болезни горла». По настоянию своего врача Кроули приехал сюда 11 декабря, чтобы подышать солёным морским воздухом, который считался целебным. Четырьмя днями позже Кроули начал писать произведение, которое получило известность под заголовком «Книга 777», отрываясь от работы только для того, чтобы прогуляться по берегу моря или провести денёк в Лондоне, у кого-нибудь из друзей. Бурнемут казался ему скучным. В дневниковой записи за 29 января чувствуется облегчение: «Уехал из Бурнемута, надеюсь, что навсегда».
Кроули называл «Книгу 777» «полным словарём сочетаний всех магических элементов, представляющим собой единственный в своём роде полный справочник в данной области. По отношению к языку оккультизма эта книга — то же, что «Уэбстер» или «Мюррей» для английского языка». Заявленная как каббалистический словарь, эта книга главным образом представляла собой сравнительную таблицу религиозных символов и образов. В ней было мало страниц, но она стала первой книгой подобного рода, и в течение последующих лет Кроули совершенствовал и пополнял её. Говоря по правде, эта книга не была целиком его собственным произведением. Работа над справочником была начата Алланом Беннетом и Мазер-сом. Заметки Беннета содержались в его записных книжках, которые он отдал Кроули перед отъездом на Цейлон в 1900 году. Надо отдать должное Кроули: в 1909 году книга вышла анонимно, Кроули не объявил себя её автором.
Не удовлетворившись занятиями поэзией, каббалистическими изысканиями, а также спасением британской молодёжи, Кроули взялся осваивать профессию эссеиста. Несомненно, у него были для этого все предпосылки.
Он был хорошо образован, невероятно начитан, самоуверен, эрудирован (хотя нередко чересчур многословен), остроумен. На редкость педантичный, он, тем не менее, писал, ориентируясь на наиболее образованную публику; и точно так же, как в случае с усложнённым символизмом его поэзии, значительная часть того, что он писал, не доходила до сознания большинства его читателей.
Также, как это было с его художественными произведениями, Кроули получал мало дохода от своих эссе, если вообще что-нибудь получал. Вплоть до того времени, когда Кроули было уже за тридцать, источником его доходов служило исключительно наследство. За всю свою жизнь Кроули ни разу не состоял на службе. Если бы управление его капиталом велось тщательно, он мог бы с комфортом прожить всю свою жизнь тол ько на доходы, приносимые этим капиталом, и при этом даже потакать некоторым своим слабостям, хотя, возможно, и не столь грандиозным, как попытка покорить Гималаи. Он, несомненно, имел бы возможность следовать своим магическим наклонностям. Однако это было не в характере Кроули. Он был человеком, который жил настоящим моментом и притом жил в полную силу. Он был маниакально одержим самой жизнью. Чем бы он ни занимался, пока на этом были сосредоточены его внимание и интерес, он занимался этим с предельной отдачей. Он вёл подробные дневники (как мирские, так и магические, часто делая записи на английском, древнееврейском, стенографическим способом и на арабском). Он писал с жадностью, читал скорее от жажды знаний, чем для развлечения, вёл обширную переписку со всевозможными людьми и даже занимался изобретением игр и головоломок. Например, 7 апреля 1907 года он занёс в свой дневник разработку игры-головоломки под названием «Отряд неуклюжих бунтовщиков». В течение следующих недель он придумал «паззл на трубе» и приспособление для игры в гольф в помещении.
Для проведения времени вне дома во время жизни в Лондоне у Кроули имелось несколько излюбленных мест. Некоторыми из них были рестораны или пабы. Другим таким местом была аптека на Стэффорд-стрит, неподалёку от Пиккадилли, которую содержал человек по имени Э.-П. Уинрэй. Мрачный ланкаширецслысой головой, нависшими бровями, острым взглядом и циничным смехом, он был, по словам Кроули, очень разумным человеком, разбирался в мельчайших аспектах человеческих слабостей и знал «все лондонские секреты». Возможно, Уинрэй был таким и в самом деле, поскольку являлся поставщиком наркотиков и других снадобий богатым и состоятельным людям. Следует отметить, что продажа многих из этих препаратов была легальной. Однако люди с положением в обществе, разумеется, хотели, чтобы их пристрастия хранились в тайне. Почти не вызывает сомнений тот факт, что этот человек был поставщиком наркотиков и для Кроули, поскольку он доставал (или изготавливал) для Кроули такие вещества, как «кифи», древнее египетское благовоние, а также ритуальные благовония и масла для Операции Абрамелина. Поскольку Кроули в 1906 году много экспериментировал с гашишем, более чем вероятно, что он пополнял свои запасы при помощи Уинрэя, который был арестован через несколько лет, когда вступил в силу «Закон о вреде наркотиков», за несоблюдение запрета на торговлю ими.