Помимо эфира, Кроули употреблял ангалониум, смешанный с шоколадом, а также то, что он называл пилюлями Мириам Дероукс. Последние представляли собой смесь из морфия, опиума и спартеина, и он назвал их в честь одной знакомой. Существует предположение, что в это время он употреблял и героин. Используемые им наркотики Кроули обозначает в своих дневниках их химическими формулами, но они не всегда правильны. Так, он даёт точную формулу эфира (С2Н5)2О, но иногда использует для него и другую формулу С2Н6О, которую лица, редактировавшие его труды, ошибочно принимали за этанол (этиловый спирт), формула которого выглядит на самом деле как СН3СН2ОН. В одной из дневниковых записей 7 сентября 1916 года упоминается об использовании Eth2O2, что, по предположениям некоторых, означает героин. Но это невозможно: формула героина (или диаце-тилморфина) выглядит как C12H17NO(C2H3O2)2, а формула Кроули относится либо к эфиру, либо к тому, для чего Кроули использовал слово «этил» (этиловый спирт) и что иногда нежно называл именем Этель. Во время пребывания на озере Паскуани Кроули принимал кокаин, что тоже могло найти отражение в его научной стенографии собственного изобретения: но можно с уверенностью сказать, что он не употреблял героина.
По окончании своих летних магических каникул Кроули в октябре вернулся в Нью-Йорк и в следующем месяце напечатал в Vanity Fair эссе «Путь к счастью», в котором касался темы употребления наркотиков в целях развлечения или расширения горизонтов сознания:
Вы можете ласкаться к бабочке, похожей на маковый бутон. Вы можете, подобно бабочке, летать в волшебных воздушных струях. Стоит вдохнуть немного гидрохлорида кокаина — и вы наполняетесь огромной смелостью и энергией, для вас больше не существует преград. Стоит выкурить несколько трубок опиума — и вы приобретаете ясное и невозмутимое сознание философа. Стоит проглотить немного гашиша — и вы становитесь свидетелем тысячекратно умноженных сказочных красот и чудес; а если вы вдохнёте флакон эфира, вам покажется, что вы проникаете в самую душу своей возлюбленной, вы станете ощущать дыхание красоты в любой самой обыкновенной и давно знакомой вещи.
Примерно в это же время Кроули выступил в поддержку легализации продажи наркотиков. В 1914 году правительство Соединённых Штатов приняло Закон Харрисона, налагающий запрет на торговлю наркотиками. Кроули протестовал против этого законопроекта, объясняя свою позицию тем, что запрет легальной торговли наркотиками сделает эту торговлю подпольной и превратит её в прибыльную статью для деятелей криминального мира. Признавая опасность появления физической и психологической зависимости, Кроули выступал всё же за умеренное употребление наркотиков, а в очерке о кокаине подчёркивал способность этого наркотика придавать бодрость. Он утверждал, что кокаин способен расширять границы сознания и позволяет человеку полностью реализовать свои возможности, приводя при этом примеры из жизни знаменитых деятелей искусства. Однако он делал оговорку, что лишь по-настоящему владеющий собой человек может употреблять кокаин в том режиме, который сам себе установит, и избежать привыкания. Во всяком случае, — с гордостью утверждал Кроули, — ему это удавалось.
Опыты, которые Кроули проводил с разнообразными наркотиками и которые, вероятно, были самыми активными из всех, какие проводились вплоть до наступления свингующих шестидесятых, не ограничивались лишь экспериментами на самом себе. Он устраивал тесты над другими людьми или совместно с ними, что делает его по меньшей мере равным писателю Олдосу Хаксли, летописцу исследований визионерского наркотического опыта. Если бы Кроули не приобрёл столь дурную славу, к нему со временем стали бы относиться так же серьёзно, как к Хаксли после выхода в свет его книг «Двери восприятия» и «Небеса и Ад». К несчастью, записи об американских экспериментах Кроули утрачены, хотя документы, свидетельствующие о его визитах на квартиры торговцев наркотиками в Бруклине в поисках «дюжины пакетиков [с кокаином] за 15 долларов», по-прежнему существуют.