Так получилось, что ролью Кирова актер открыл большую галерею образов выдающихся исторических деятелей, которых он впоследствии сыграл не только на сцене, но и на экране. В разные годы в ней появляется Антоний и Ричард ІІІ, Цезарь и Наполеон, Понтий Пилат и Степан Разин, Ленин и Сталин, Ворошилов и Жуков. Во многих из них он выразил суть нашего времени, и созданные им образы точнее любых учебников воссоздавали историю своей страны. Сам актер считал, что все эти роли он получал «не под личные качества, а под актерские». Он говорил: «Мне не присущи ни «вождизм», ни властность. В жизни я склонен скорее искать компромисс и никогда ни к какой власти не рвался. И осанка у меня далеко не царственная. А играл я не предводителей, а их человеческое нутро, увеличенное безграничными возможностями, которые дает власть. История идет через сердца, может быть, и безумцев, но живых людей, увлекающих за собой весь мир».
Еще одним направлением его творчества стали герои русской и зарубежной классики: Рогожин в спектакле «Идиот» и Дмитрий Карамазов в фильме «Братья Карамазовы» (1968 г.), Егор Булычов в спектакле и телефильме «Егор Булычов и другие» (1971 г.), генерал Чарнота в фильме «Бег» (1970 г.), Бригелла в спектакле «Принцесса Турандот», Клаас в фильме «Легенда о Тиле» (1976 г.), Тевье в телеспектакле «Тевье-молочник» и др.
И все-таки больше всего Ульянов сыграл своих современников. Среди его сценических героев лучшими были Костя Белоус из спектакля «Город на заре», Сергей Серегин из «Иркутской истории», Виктор из «Варшавской мелодии» и др. В образе современного героя пришел актер и в кино. Впервые Ульянов появился на экране в 1956 г. в фильме «Они были первыми». За ним последовали роли в таких популярных и любимых до сих пор нашим зрителем фильмах, как «Дом, в котором я живу» (1957 г.), «Добровольцы» (1958 г.), «Балтийское небо» и «Простая история» (оба в 1960 г.), «Битва в пути» (1961 г.), «Тишина» (1963 г.). Но наибольший успех принесла актеру роль Егора Трубникова в картине «Председатель» (1964 г.), за которую он был удостоен своей первой награды — Ленинской премии (1966 г.). Хотя сам Ульянов, всегда относившийся требовательно к своей работе, считал, что так и не сумел до конца справиться с этой «грандиозной, интересной ролью». Съемки фильма продолжались около года, и все это время актер вел подробный дневник, где записывал все стадии своей работы. Последняя из этих записей гласила: «Озвучивание заканчиваем. Каждый день по шесть-семь часов у пульта. Но когда я озвучил весь материал, понял, что чуда не произошло. Я не поднялся выше крепкого среднего уровня. Все на месте, все крепко, но открытия характера не произошло. Я Егора, наверное, не сыграл до самого дна».
С такой же самоотдачей и стремлением проникнуть в суть своих героев создал Ульянов и другие замечательные работы в фильмах «Живые и мертвые» (1964 г.), «Тема» (1979 г.), «Последний побег» (1980 г.), «Частная жизнь» (1982 г.), «Без свидетелей» (1983 г.), «Сочинение ко Дню Победы» и «Ворошиловский стрелок» (оба в 1999 г.), в телефильме «Зал ожидания» (1998 г.).
Наряду с плодотворной работой в театре и кино, Ульянов выступает и с многочисленными радиоинсценировками по произведениям русских писателей. Только по «Тихому Дону» им было сделано 68 передач, составивших 49 часов эфирного времени. Говоря об этой работе, Ульянов отмечал: «читая «Тихий Дон», я, в сущности, сыграл триста шестьдесят пять персонажей». Такими спектаклями одного актера стали и инсценировки «Мертвых душ», поэм А. Твардовского, повестей Ю. Трифонова. Благодаря этим работам ульяновский голос, такой богатый оттенками и интонациями, знакомый миллионам, звучал в каждом доме, принося новое знакомство с любимой классикой. А сам актер, получавший огромное удовлетворение от этого «лицедейства словом», говорил: «Из всех актерских работ я больше всего люблю радио».
Попробовал себя Ульянов и в режиссуре. Вместе с К. Лавровым он участвовал в завершении съемок третьей серии «Братьев Карамазовых», стремясь в точности воплотить на экране творческий замысел автора фильма — выдающегося режиссера И. Пырьева. Собственная режиссерская работа Ульянова — фильм «Самый последний день» (1970 г.) не была удачной, и больше к режиссерским проектам он не возвращался.