В 1907 году после того как сестра Ванесса вышла замуж за критика-искусствоведа Клайва Белла, Вирджиния и Эдриен переехали на Фитцрой-сквер, тоже в Блумсбери. Именно там проходили встречи так называемой «блумсберийской группы». Сформировавшись как коллектив свободно объединившихся индивидуумов-единомышленников, причем большинство из них были гомосексуалами, группа началась с круга знакомств, которые Тоби приобрел во время учебы в Кембридже. Находясь под влиянием идей философа Г.Е.Мура, они исходили из того, что идеалы дружбы, любви и взаимной притягательности являются главенствующими и что процветать они могут лишь в том случае, когда искренность и свобода превалируют над притворством и жеманностью. Социальные условности, по их представлениям, должны были вытесниться принципами личной приверженности морали и ответственности. Общение людей друг с другом превозносилось группой в качестве высшей цели — как писал романист Е.М.Форстер: «Ничто не заменит общения». Помимо Форстера в группу входили экономист Джон Мэйнэрд Кейнс, биограф и эссеист Литтон Стрэчи, художник Дункан Грант, критики-искусствоведы Роджер Фрай и Клайв Бэлл.
В 1912 году, заранее предупредив своего жениха — выпускника Кембриджа, недавно вернувшегося из Цейлона Леонарда Вульфа, о том, что ей противен секс с мужчиной, Вирджиния вышла за него замуж. Их брак был образцом взаимоуважения и эмоциональной поддержки, а сексуальные отношения были сведены к минимуму. Вдвоем они учредили «Хогарт Пресс» — издательство, которое помимо публикации романов Вирджинии Вульф также выпускало произведения таких известных авторов, как Форстер, Т.С.Элиот и Кэтрин Мэнсфилд.
Работая над своим первым романом «Путешествие», Вульф пережила еще один серьезный нервный срыв, доведший ее в 1915 году до попытки самоубийства. Однако она оправилась и в 1919 году опубликовала очередной роман — «Ночь и день». Оба этих романа были написаны необычным языком, а в своем следующем произведении — «Комната Якоба» (1922) — она уже начала широко и радикально экспериментировать с литературными формами. Эти плодотворные эксперименты продолжились в трех последующих романах-шедеврах: «Миссис Дэлловэй» (1925), «К маяку» (1927) и «Волны» (1931). Новаторские в способах изложения преходящей мирской суеты, отображения внутреннего мира героев, описания множества путей преломления сознания, эти романы вошли в золотой фонд литературного модернизма.
Вирджиния Вульф эмоционально всегда была более привязана к женщинам: к сестре Ванессе (которую она любила чуть ли не до «мысленного инцеста»), позднее к Мэдж Ван (дочери Дж. А. Саймондса, вдохновившей Вульф на создание образа миссис Дэлловэй), к Вайолет Дикинсон и к не знающей покоя Этель Смит. В 1922 году Вульф влюбилась в Виту Сэквилл-Уэст. Через некоторое время между ними начался роман, который продолжался почти все 20-е годы. В 1928 году Вульф отобразила Виту в романе «Орландо» — фантасмагорической биографии, где жизнь эфемерного главного героя, становящегося то мужчиной, то женщиной, продолжается в течение трех веков. Сын Виты Сэквилл-Уэст Найджел Николсон назвал это произведение «самым длинным и самым очаровательным любовным письмом в истории литературы».
Вульф писала много и неутомимо, помимо романов выпустив несколько трудов по литературной критике, среди них «Обычный читатель» (1925), «Обычный читатель: часть вторая» (1932) и «Смерть мотылька» (1942). Ее литературное наследие включает также тысячи писем и около пяти тысяч страниц дневников. Ее амбициозный роман 1937 года «Годы», стоивший ей, как и все предыдущие романы, больших психических затрат, был расценен как «блистательная катастрофа», хотя ее последнее произведение «Between the Acts» (1941) свидетельствовало о том, что она, как писатель, по-прежнему очень сильна и вступила в качественно новый этап своего творчества.
После того как их дом в результате бомбардировок немецкой авиации Лондона был разрушен, Вирджиния и Леонард Вульф переехали в город Родмэлл в графстве Сассекс. Находясь в глубокой депрессии от всего связанного с войной и будучи психически истощенной работой над романом «Between the Acts», Вульф внутри себя вновь стала слышать голоса птиц, поющих на оливах Древней Греции, — точно то же самое она ощущала перед нервным срывом 1915 года. Желая избавить Леонарда от страданий, связанных с ее помешательством, она 28 марта 1941 года утопилась в реке Оус.