Следующий сезон актер проводит в театре Корша в Богословском переулке, после чего принимает приглашение Немировича-Данченко, создававшего новый театр.
14 октября 1898 года, в спектакле «Царь Федор Иоаннович», которым открылся Художественный театр, Москвин сыграл главную роль. Покорив театральную Москву, он как бы утверждал своим исполнением роли Федора Иоанновича новый тип актера — актера Художественного театра.
Настаивая на том, чтобы из шести претендентов на роль Федора был выбран Москвин, Немирович-Данченко писал Станиславскому: «Федор — Москвин и никто лучше него… Он и умница, и с сердцем, что так важно… и симпатичен… Расспросите филармоничек, как он играл Ранка в „Норе“ — труднейшую роль, и как всех трогал!»
После премьеры «Московские ведомости» сообщали: «Г-н Москвин в точности исполнил завет автора. Он полюбил Федора и воспринял его в свою душу. Оттого так душевно его исполнение. Г-н Москвин прямо живет на сцене».
«Федор» стал «кормильцем театра», по выражению Станиславского; этим спектаклем открывали каждый сезон. Москвина берегут как исполнителя роли Федора, правда, он участвует почти в каждой премьере. После «Трех сестер» А.И. Куприн писал: «Москвин из маленькой роли [Родэ] артиллерийского офицерика делает чудо. Именно такой милый, веселый, картавый подпоручик есть во всякой артиллерийской бригаде».
В двадцать восемь лет Москвин получил роль Луки в пьесе Горького «На Дне». Роль он полюбил сразу. «В Луке Москвина поражала чуткая, пристальная наблюдательность и способность художественного обобщения. Было такое впечатление, что для всего Луки художник написал предварительно сотню этюдов „бродячей Руси“, с придорожной „странной братии“, бороздившей русские проселки», — отмечал критик С.Н. Дурылин.
Вопреки указаниям Горького, что Лука страшнее самых страшных врагов человечества, актер создал своего Луку, увидел в нем доброе человеческое начало, разглядел за его утешительством призыв к лучшему, еще сохранившемуся в душах людей, чтобы сами они попробовали выбраться со дна жизни. Трактовка Москвина стала преобладающей на русской сцене.
В 1904 году в семье Москвиных родился первенец, названный Владимиром в честь Немировича-Данченко. В том же году Иван Михайлович получил роль конторщика Епиходова в пьесе Чехова «Вишневый сад». Критик Я. Смоленский хвалил его в «Биржевых ведомостях»: «Живой человек, а не актер. Московские художники умеют играть даже тогда, когда молчат и другие персонажи ведут действие. Так играл г-н Москвин, — всегда, когда он появлялся на сцене, угадывалась и смешила совершающаяся в душе Епиходова молчаливая трагикомедия ревности».
В 1906 году Художественный театр гастролировал за рубежом. В иностранной прессе чаще всего назывались два имени — К.С. Станиславского и И.М. Москвина. «Нужно запомнить его имя, Москвин, и можно спокойно забыть пятьдесят имен наших великих, — писал об актере венский критик. — Он принадлежит к золотой книге сценического искусства». Берлинские зрители воспринимают «Федора» как спектакль гениальной режиссуры и гениального актера. «Мне кажется, я видел кусок истории», — восхищался берлинский критик А. Керр.
О жизни в Берлине писал Немирович-Данченко: "Один из наших артистов, несших наиболее тяжелый груз, находился в тревожном ожидании известий из Москвы и с особенным подъемом играл в тот вечер, когда получил от жены телеграмму: «Родила тебе здорового сына». Артист был Москвин. Сына, рожденного в Москве в 1906 году, назвали Федором.
Москвину было тогда тридцать с небольшим, в спектаклях МХТ он сыграл двадцать пять ролей. Его трудно было назвать комиком или трагиком, характерным, бытовым актером или «неврастеником» — ни одно из этих определений не вместило бы его многостороннее дарование. Сегодня он был чеховским Епиходовым или горьковским Лукой, завтра — царем Федором, Загорецким в «Горе от ума», Освальдом из «Привидений» Ибсена, Арнольдом Крамером из пьесы Гауптмана. И все же ему были ближе роли русского репертуара. И даже эпизодическая роль Голутвина в пьесе Островского «На всякого мудреца довольно простоты» будет сыграна им так значительно, с такой свободной легкостью, что встанет в ряд с ролями главных исполнителей спектакля.
Среди московских типов, возникающих в комедии, Голутвин самый никчемный, — мотающийся по Москве репортеришко. Но рецензенты выделяют работу актера. «Великолепен и Голутвин г-на Москвина, с его потертым джентльменством. Фигура сделана с поистине блестящим юмором, нарисована рукой настоящего виртуоза. Изумляешься всему: его манере держаться, говорить, его гриму и движениям. Этот маленький эпизодический персонаж вырастает до размеров большого художественного создания», — писал критик Лоренцо в «Одесских новостях».
В 1910 году Немирович-Данченко поставил «Братья Карамазовы». В творчестве Москвина небольшая роль штабс-капитана Снегирева была событием, которое заставило вновь заговорить о его трагическом таланте, а главное — «о его большой душе, способной переполняться великой жалостью к человеку и великим гневом за его искаженный, изломанный обидою облик».