20 марта 1913 года Р. Пуанкаре назначил Барту премьер-министром. Кабинет внес на рассмотрение палаты проект об увеличении численности французской армии в мирное время путем продолжения срока службы призывников и одновременного снижения призывного возраста с 21 до 20 лет. 19 июля 1913 года палата депутатов приняла этот проект, что Барту расценил как свой крупный политический успех.
В то же время предложение о внутреннем правительственном займе встретило сильное сопротивление радикалов. В результате палата депутатов 4 декабря 1913 года отказала кабинету Барту в доверии. Вечером того же дня премьер вручил Р. Пуанкаре заявление об отставке кабинета.
Первая мировая война, длившаяся более четырех лет, охватила 24 государства. Погиб 19-летний сын Барту Макс. Госпожа Барту так и не смогла оправиться от удара. Ее муж на время отошел от активной парламентской деятельности. До осени 1917 года он не появлялся на министерской сцене, занимался литературным трудом, из-под его пера вышли две книги: «Ламартин» и «По пути права».
12 сентября 1917 года Луи Барту получил в правительстве радикала Пенлеве пост государственного министра (министра без портфеля), а 25 октября он возглавил министерство иностранных дел. Главной своей задачей Барту считал возвращение Эльзаса и Лотарингии: эти территории могли бы стать крупным приобретением в стратегическом плане, создав для Франции сильный оборонительный рубеж. Но для этого надо было разгромить Германию.
11 ноября 1918 года подписанием перемирия закончились боевые действия на фронтах Первой мировой войны. Антанта, а значит, и Франция одержали трудную победу. Луи Баряу в составе французской делегации принял активное участие в работе Парижской мирной конференции и стал одним из «творцов» французской победы в мировой войне. Однако он сознавал, что угроза германского реванша не исчерпана. «Мир — это мир бдительности», — предупреждал он.
В январе 1920 года Барту, возобновивший свой депутатский мандат по списку Демократического союза, был избран председателем Комиссии по иностранным делам палаты депутатов. На одном из первых заседаний миссии он заявил, что является противником тайной дипломатии, политики «королевских секретов». Внешнеполитическая деятельность, по мнению, должна быть взята под парламентский контроль «ничем не стесняемой гласности». Барту считал полную и безоговорочную реализацию Версальского договора, вступившего в силу 10 января 1920 года, основной внешнеполитической задачей Франции.
15 января 1922 года Р. Пуанкаре сформировал новое правительство Третьей республики. Барту получил пост министра юстиции и одновремени министра по делам Эльзаса и Лотарингии. Он был назначен главой французской делегации на конференции в Генуе.
На международной экономической конференции в Генуе в апреле 1922 года французская делегация сразу же попыталась взять инициативу в свои руки. Барту заявил: «Мы явились сюда, чтобы действовать, мы не наблюдатели, а сотрудники, готовые принять участие в общей работе и взять на себя свою долю общей ответственности».
В ходе переговоров с делегацией советской России Барту показал себ образованным и лояльным собеседником, о котором М.М. Литвинов позднее вспоминал: «Его публичные выступления отличались прямотой, серьезностью и убедительностью. Он не прибегал к дипломатическим фразам в ущерб смыслу и ясности своих выступлений… Благодаря его уму, остроумию и всестороннему образованию беседы с ним доставляли всегда истинно эстетическое наслаждение».
В качестве предварительного обязательного условия нормализации отношений с Советским государством Барту потребовал погасить царские долги. Советская сторона выдвинула свои контрпретензии к державам-интервентам. На пленарном заседании конференции Барту прибег к ультиматуму. Барту рассчитывал на единую позицию всех кредиторов. Однако Германия неожиданно подписала договор с Советским государством. Чичерин сразу заверил Барту, что Рапалльский договор никоим образом не антифранцузской направленности. 1 мая 1922 года Барту писал советскому наркому, что «не сомневается в искренности намерений, продиктованных в письме российской делегации», и тут же отметил громадную историческую значимость для Франции ее боевого сотрудничества с Россией в годы Первой мировой войны. «Некоторых политических деятелей, — объяснял свои позицию Барту, — обвиняют в том, что они, как флюгеры, всегда повернув носы по ветру. Но как раз и нужно повертываться по ветру. Слабость политических деятелей состоит в том, что они, если можно так выразиться, поворачиваются против ветра».