Много жертвовала для украшения монастыря и царевна Софья, которая в годы своего правления превратила обитель в свою резиденцию и отпускала немало средств на ее строительство. За 8 лет ее царствования в Новодевичьем монастыре были возведены огромная Трапезная палата с Успенской церковью, надвратные церкви, два больших корпуса келий, больница, колокольня и т. д. Известный зодчий XVIII в. В. И. Баженов так отзывался о ней: «Колокольня Ивана Великого достойна зрения, но колокольня Девичья монастыря больше обольстит очи человека, вкус имущего». При царевне Софье были отремонтированы монастырские стены и надстроены башни, в Новодевичьем монастыре хранилось и знамя ее, представлявшее собой, собственно, портрет царевны — с короной на голове, с державой и скипетром в руках. Поясной портрет царевны изображался на груди двуглавого орла, держащего в лапах своих (вместо скипетра и державы) меч и пальмовую ветвь. Над головами орла помещались три короны из двух дуг, образовывавших крест. Такая же корона — и на самой царевне, облаченной в царский сан[98]
.В Отечественную войну 1812 г. в праздник иконы Неопалимая Купина (4 сентября) в монастырь вступили солдаты корпуса маршала Даву (численностью 2000 человек). Маршал занял кельи игуменьи, но не допустил ни насилия, ни грабежа, и даже позволил оставшемуся в монастыре протоиерею совершать богослужения, для чего доставлял вино и муку. В конце сентября в Новодевичий монастырь прибыл Наполеон и, осмотрев его, повелел устроить в нем продовольственную базу для своей армии. Для охраны ее были пробиты дополнительные бойницы для артиллерийских орудий, перед северными воротами устроили бастионы, а южные ворота засыпали землей. Для входа оставить только боковые ворота на северо-восточной стороне и против них построить батарею. По его приказу были взорваны стены церкви Иоанна Предтечи, под соборной и трапезной церквами (как и под другими монастырскими сооружениями) были поставлены ящики и бочонки с порохом, к которым подвели фитили. Перед своим уходом из святой обители французы запалили эти фитили, и все грозило гибелью и монастырю и медлившим уходить монахиням. Но мужественная казначея Сара и еще несколько сестер стали гасить водой фитили и пол, загоревшийся в нескольких кельях. В иконописной мастерской Новодевичьего монастыря впоследствии была написана картина, изображающая это событие, а имена насельниц внесены в памятную книгу героев — участников Отечественной войны 1812 г.
После Октябрьской революции Новодевичий монастырь закрыли (в 1922 г.), а монахинь его разогнали. В устном предании сохранился рассказ, что незадолго до закрытия последняя настоятельница — игуменья Вера — предлагала всем сестрам покинуть обитель и устроиться у родных и знакомых. Некоторые из молодых насельниц вняли ее совету, но старицы остались и были расстреляны большевиками перед входом в Успенский храм. В самом храме в 1926 г. разместилось складское помещение Госхрана, главный иконостас собора и иконостасы приделов были разобраны.
Со временем Новодевичий монастырь был превращен в «Музей эпохи правления царевны Софьи», потом его переименовали в «Музей раскрепощения женщины», а в 1934 г. передали Государственному Историческому музею, и сегодня он является его филиалом. Многое на территории монастыря новая власть перестроила: в бывших монашеских кельях поселились многочисленные семьи, часовня над могилой первой настоятельницы была снесена, храмы закрыты. Обитель лишилась многих своих реликвий и святынь, большая часть которых была передана музею.
Архитектурный ансамбль Новодевичьего монастыря на протяжении 450 лет возводился многими поколениями зодчих, художников и мастеров. Но на своем веку он претерпел и много невежественных «поновлений», когда в монастырских зданиях закладывались старые окна и прорубались новые, кирпичной кладкой закрывались открытые гульбища, ремесленными записями покрывались древние настенные фрески, густой «самоварной» позолотой «глушилась» кружевная резьба по дереву.
Во время Великой Отечественной войны Новодевичий монастырь принял многих людей, потерявших кров. Вдоль стен были выстроены деревянные дома; башни, подвалы монастырских зданий и церквей — все было приспособлено для жилья. Но в военные же годы в монастыре возобновили свою работу Православный богословский институт и Богословско-пастырские курсы. В 1946 г. их перевели в Троице-Сергиеву лавру, и они стали называться Московской духовной академией и семинарией. В 1945 г. был вновь освящен Успенский собор, который почти полвека оставался единственным действующим храмом монастыря.