Московский публичный и Румянцевский музеи включали в себя, кроме библиотеки, отделения рукописей, редких книг, христианских и русских древностей, отделения изящных искусств, этнографическое, нумизматическое, археологическое, минералогическое.
Книжная коллекция Румянцевского музея стала частью книжного, а рукописная — частью рукописного фонда Московского публичного музеума и Румянцевского музеума, музеев, которые сохраняли память о государственном канцлере в своём названии, отмечали дни его рождения и кончины, а главное — следовали завету Н. М. Румянцева — служить пользе Отечества и благому просвещению.
С 1910 по 1921 год директором Музеев был князь Василий Дмитриевич Голицын. В трудный переломный период Голицын умело руководил музеями. Голицын был последним директором Московского публичного и Румянцевского музеев, единственным и последним директором Императорского Московского и Румянцевского музея и первым директором послереволюционного Государственного Румянцевского музея. При Голицыне библиотека Румянцевского музея с 1913 года впервые стала получать деньги на комплектование фонда; была построена новая картинная галерея с Ивановским залом; здание нового книгохранилища; построен читальный зал на 300 мест; после нескольких лет вынужденного нахождения в Историческом музее в Румянцевский музей вернулись рукописи Л. Н. Толстого; построен Кабинет Толстого; по инициативе и при активном участии Василия Дмитриевича в 1913 году создаётся «Общество друзей Румянцевского музея» «с целью содействия Румянцевскому музею в осуществлении его культурных задач». Первые четыре послереволюционные года Голицын продолжал исполнять свой долг директора Румянцевского музея: Музей принимал нарастающий поток новых, менее образованных, чем прежде, читателей, что создавало определённые сложности в обслуживании, рассылал эмиссаров по стране, чтобы не дать пропасть потерявшим своих владельцев коллекциям. В 1918 году Голицын был приглашён для работы в Музейно-бытовой комиссии Моссовета, занимавшейся обследованием усадеб, личных коллекций, библиотеки выдачей охранных грамот их владельцам. В 1918 году в соответствии со вступившим в силу новым положением Румянцевского музея В. Д. Голицын стал председателем Комитета служащих. 10 марта 1921 года на основании ордера МЧК Голицын был арестован, вскоре отпущен без предъявления обвинения. С мая 1921 года до последнего дня своей жизни В. Д. Голицын был заведующим художественным отделом Государственного Румянцевского музея, потом Государственной библиотеки СССР им. В. И. Ленина.
К началу 1920-х годов Библиотека Московского публичного и Румянцевского музеев. Императорского Московского и Румянцевского музеев, с февраля 1917 года — Государственного Румянцевского музея (ГРМ) была уже сложившимся культурным, научным центром.
С 5 мая 1925 г. директором Библиотеки ГРМ, которая с 6 февраля 1925 года была преобразована в Государственную библиотеку СССР имени В. И. Ленина, был назначен профессор, историк партии, государственный и партийный деятель Владимир Иванович Невский. После его ареста в 1935 году директором впервые в истории Библиотеки была назначена Елена Фёдоровна Розмирович, участница революционного движения, государственного строительства. В 1939 году она была переведена на должность директора Литературного института, а директором Государственной библиотеки СССР имени В. И. Ленина стал государственный и партийный деятель, кандидат исторических наук, бывший директор Государственной публичной исторической библиотеки Николай Никифорович Яковлев.
В 1921 году Библиотека становится государственным книгохранилищем.
Особо следует сказать о систематическом каталоге. До 1919 года фонд Библиотеки Румянцевского музея находил отражение только в одном, алфавитном, каталоге. К этому времени объём фонда уже превысил миллион единиц. О необходимости создания систематического каталога говорили и раньше, но за отсутствием возможностей вопрос откладывался. В 1919 году постановлением Совнаркома Государственному Румянцевскому музею отпускаются на его развитие значительные средства, что позволило увеличить штат, создать научные отделы, привлечь к работе ведущих учёных, приступить к созданию новых советских таблиц библиотечно-библиографической классификации, построению на их основе систематического каталога. Так началась огромная работа, потребовавшая не одно десятилетие труда не только сотрудников Ленинской библиотеки, других библиотек, но и многих научных учреждений, учёных разных областей знаний.
В 1920–1930-е годы Государственная библиотека СССР имени В. И. Ленина — ведущее научное учреждение. Прежде всего это крупнейшая информационная база науки. Нет в стране учёного, который бы не обратился к этому источнику мудрости.
Библиотека встаёт во главе одной из важных отраслей науки — библиотековедения.