Икона «Св. Всеволод-Гавриил, князь псковский» XVI века представляет святого с «моделью» Троицкого собора в Пскове, построенного князем в 1137 году. Образы Алексия митрополита Московского на фоне Московского Кремля, преподобных Нила Столбенского, Иосифа Волоцкого, Пафнутия Боровского, Александра Ошевенского дают богатый материал для воссоздания древнего облика Москвы и Новгорода, Архангельска и Великого Устюга, древнерусских монастырей — Волоколамского, Унженского, Соловецкого, Ниловой пустыни и многих других. Такие изображения являются уникальными источниками по истории русской средневековой архитектуры.
Сектор «Археология» музея — один из наиболее крупных. В нём насчитывается более 60 тысяч предметов, датируемых от каменного века до нового времени.
Первые археологические материалы были получены музеем в 1935 году в результате раскопок К. Я. Виноградова на месте деревянного дворца Алексея Михайловича, на Дьяковом городище и в Тульском кремле. В дальнейшем пополнение коллекции шло по тем же направлениям: в музей поступали материалы раскопок памятников на территории заповедника, проводимые под руководством Л. А. Беляева, М. А. Фролова, Ю. А. Лихтер, Н. А. Кренке, А. Г. Векслера, и материалы с других территорий, переданные сотрудниками музея и Института археологии Российской академии наук. Так, в коллекции музея находятся материалы из раскопок городища Селитренное (Сарай-Бату), курганной группы Берлюки в Московской области, Свято-Данилова монастыря, Тверского бульвара Москвы, Карийского городища, окрестностей Коломенского.
Основу археологического собрания составляют находки на территории сёл Коломенское и Дьяково и близлежащих территорий. Данные археологических исследований указывают на раннее освоение исследуемой местности, начиная с эпохи неолита (Дьяковская неолитическая стоянка, территория селища Дьяково-пойма — конец IV — начало III тыс. до н. э.). Среди находок: кремнёвые наконечники дротика, наконечники стрел, скребки, нуклеусы, ножевидные пластины, проколки, фрагменты керамики.
К раннему железному веку относится ряд памятников археологии (Дьяково городище, Чёртов городок, селище «Выгон», Дьяково-пойма, Голосов овраг, Дьяково-южное). Памятники были оставлены носителями дьяковской археологической культуры, одной из интереснейших культур этого периода на территории нашей страны.
К культурным атрибутам относятся характерные глиняные грузики дьякова типа, ювелирные украшения, костяные и железные наконечники стрел, керамика, культовые предметы. Предметы мелкой глиняной пластики носят ритуально-сакральный характер: геометрические фигуры, антропоморфные изображения и композиции на грузиках дьякова типа, сакральные знаки на глиняных табличках — плакетках, женские глиняные статуэтки.
В археологической коллекции музея широко представлен и материал из раскопок славянских селищ X–XIII веков (селище к востоку от Водовзводной башни, славянское поселение на Дьяковом городище, селище Дьяково-пойма, поселение на территории Свято-Данилова монастыря): круговая керамика, орнаментированная «колёсиком» и гребенчатым штампом, височные кольца, крестопрорезные бронзовые бубенчики, стеклянные женские украшения, шиферные пряслица.
Наименее археологически изучено время существования в XIV — начале XVI века царского двора на месте церкви Вознесения. Найденные в результате работ остатки жилищ и вошедшие в коллекцию средневековая красно-глиняная керамика, монеты, шпора, фрагменты китайской и ордынской керамики проливают свет на великокняжеский период истории Коломенского.
В XIII — начале XVI века на нынешней Вознесенской площади, к востоку от Полковничьих палат XVII века было расположено кладбище села Коломенского. Археологи изучили около 200 погребений. В собрание музея поступили четыре белокаменных надгробия, нательный крест, сосуды для елея, монета «пуло тверское», керамические поливные плитки пола. Изучение некрополя позволило судить о численности населения, проживающего в селе, об особенностях погребального обряда в раннемосковское время, половозрастной и социальной характеристике погребённых.
Верхняя дата существования кладбища соответствует времени окончания постройки наиболее известного памятника Коломенского — церкви Вознесения Господня. Многочисленные археологические изыскания, проведённые в церкви и её окрестностях в течение ряда лет, пополнили музейный фонд образцами белокаменного декора, фигурного и клеймёного кирпича, позволили судить о масштабах, времени сооружения и перестройках этого памятника и его архитектурно-строительных особенностях.
В фонде хранится богатая коллекция фрагментов белокаменного декора церкви Вознесения. В нём доминирует библейская орнаментальная символика — плоды и ветви растений, виноградные лозы. Фрагменты декора являются частью утраченных вскоре после завершения постройки внешних украшений церкви Вознесения.
По фрагментам можно графически реконструировать первоначальный облик церкви.