В царствование императора Николая I, известного своим пристрастием к хорошему оружию и рыцарской старине, этот небольшой замок был превращен в своего рода оружейную палату. Свою коллекцию Николай I стал составлять еще в 1811 году, и члены царской семьи старались дарить государю-императору что-нибудь особенное. Впоследствии традицией стало дарить царю трофейное оружие, добытое в бою. Родоначальницей царской коллекции стала турецкая сабля, взятая у одного паши во время Дунайской кампании и подаренная императору генералом графом А.Ф. Ланжероном. Потом к этой сабле присоединились трофеи персидские и турецкие кампаний 1820-х годов и войны на Кавказе, а также удачно приобретенное оружие в Дели и Калькутте.
В 1834 году Царскосельский Арсенал торжественно распахнул свои двери, и внешний вид старинного рыцарского замка пришел в полное соответствие с его внутренним наполнением.
Анфилада прекрасных комнат начиналась с «Прихожей», которую украшали одетые в броню рыцари, создававшие иллюзию караульной стражи. Первой в череде была так называемая «Албанская комната», в которой была собрана ценнейшая и необыкновенно разнообразная коллекция восточного вооружения с роскошной отделкой – персидского, турецкого, кавказского, китайского, японского…
В обширном зале «Огнестрельного оружия» по сторонам стояли две фигуры черногорцев, одетых в национальные костюмы. На стенах зала висели портреты исторических лиц: например, славный полководец XVI века герцог Фарнезский был изображен в вороненых латах с серебряными и золочеными украшениями. Сверху лат на нем «надет» кожаный кафтан и красный шарф, к которому с правой стороны привешен кинжал для левой руки. Французский «король-Солнце» Людовик XIV представлен в полуброне, золоченной гербовыми изображениями, а шведский король Карл XII «одет» в свой обычный синий мундир с супервестом из желтой кожи.
Посреди зала «Огнестрельного оружия» стояли винтовки и пирамида снарядов, изготовленных на Тульском оружейном заводе. Здесь же были выставлены охотничьи ружья и роскошные пистолеты, сделанные самыми известными мастерами-оружейниками XVIII века: Зенгера из Вены, парижского мастера Лепажа, Буте – оружейника Версальского завода.
В окнах «Комнаты Императрицы» светились швейцарские и немецкие витражи XVI—XVII веков, стояла кровать под балдахином с занавесками и стеганым одеялом из китайского атласа, расшитого цветами и фигурами. Кровать с обеих сторон «охраняли» два максимилиановских доспеха. Такие желобчатые доспехи из полированной стали были введены в употребление императором Максимилианом I в конце XV века; они и составляли боевое вооружение немецких рыцарей до половины XVI века. Эти доспехи надевали император Николай I и его сын, будущий император Александр II, во время торжественной карусели, устроенной в Царском Селе в 1842 году.
В этом празднике участвовали 16 кавалеров и их дамы. Дамы были одеты в средневековые костюмы, а кавалеры выступали в доспехах; младшие великие князья одеты были пажами того времени. Рыцарский кортеж, предшествуемый музыкантами и герольдами, выступил из Арсенала и, проехав через парк, выстроился на площадке перед Александровским дворцом, где начинались кадрили.
На втором этаже замка главным помещением был «Рыцарский зал», представлявший собой правильный восьмиугольник с высокими стрельчатыми потолками и высокими полукружиями окон. В полном вооружении кругом зала стояли на пьедесталах семь конных рыцарей в полном вооружении. При входе в зал, справа и слева, расположились бронзовая мортира и бронзовая пушка, особенно замечательная своими прекрасными украшениями. Здесь представлен Геракл, поражающий Цербера; вдоль наружной части орудия изображены «Суд Париса», свергнутый с небес Меркурий, Юпитер со своим орлом и громоносными стрелами, занятые уборкой винограда амуры, будто скопированные со знаменитой картины П. Веронезе «Похищение Европы».
В 1870 году Арсенал пополнился отдельными частями парадного рыцарского вооружения, которое (по предположению Е.А. Кеммерера – хранителя всех царскосельских сокровищ) было заказано в Германии для Лжедмитрия. Это были двое наручей и два длинных набедренника, состоящих из 14 пластин. Доспехи были сделаны из вороненого железа и украшены травленными крепкой водкой и вызолоченными полосками. Богатый рисунок этих полосок представляет самые разнообразные узоры, воинские атрибуты и овальные медальоны, в которых был расположен двуглавый царский орел, увенчанный открытой короной с пятью концами, над которой возвышается крест. Наколенники и налокотники также были украшены изображениями царских орлов.