Научная деятельность Данилевского была многогранна. Василий Яковлевич — один из пионеров электроэнцефалографии. В своей докторской диссертации («Исследования по физиологии головного мозга», 1877 г.) он впервые в России описал опыты по регистрации биоэлектрических явлений в головном мозге собаки, обнаружил в коре головного мозга центр, регулирующий деятельность сердца. Большой заслугой Данилевского является обнаружение в коре больших полушарий головного мозга особых центров, имеющих прямое отношение к регуляции деятельности внутренних органов. Он также внес вклад в изучение вегетативной нервной системы.
В монографии «О происхождении мускульной силы» (1876) Данилевский дал метод измерения механического эквивалента тепла при деятельности мышц; впервые произвел гальванометрическое исследование электрической активности коры большого мозга и доказал, что эта активность связана с деятельностью мозга; разрабатывал также вопросы о психомоторных центрах, об электрических раздражениях различных нервов и описал явления суммации для блуждающих нервов. Ему принадлежат оригинальные работы о зрительных ощущениях в переменном магнитном поле, об электрической псевдораздражительности мертвого вещества. В 1904 году ученый впервые обнаружил возбудимость блуждающего нерва сердца кролика через сутки после его смерти.
В последний период своей жизни Данилевский разрабатывал вопросы эндокринологии; изучал действие спермола и оварина на изолированное сердце, влияние инсулина на симпатическую нервную систему. Его работы по вопросам паразитологии относятся к изучению кро-вепаразитов человека и животных. Данилевский нашел Tnpanosoma avium Danilevsky (1895) у лесной совы, Haemoproteus danilevskyi Grassi у соколов, воробьев и т. п.; еще в 1880–1890 годах он признал множественность малярийных плазмодиев.
Василию Яковлевичу принадлежат интересные работы о происхождении гипнотизма человека и животных. Он является ярким представителем Павловской физиологической школы гипноза. Начал заниматься гипнозом одновременно с Шарко, будучи студентом Харьковского университета. Еще тогда, в молодые годы, его захватила проблема природы гипноза и занимала всю жизнь. Его интересовало, к каким процессам отнести гипноз, биологическим или психологическим. Для этого он решил провести эксперименты наживотных. В 1878 году на заседании Харьковского медицинского общества он делает свое первое официальное сообщение о результатах наблюдений над гипнозом улягушки. На IV съезде общества русских врачей в 1891 году Данилевский высказал догадку о родстве гипноза у животных и человека. Доклад так прямо и назывался: «Единство гипнотизма у человека и животных». Выступление ученого было направлено не только против мистицизма, резко вспыхнувшего в те годы в России, оно в основном преследовало цель опровергнуть неожиданное заявление французского профессора Бернгейма, что «гипноза нет»». Доклад содержал информацию о гипнотизации кроликов, морских свинок, речных раков и морских крабов, черепах, крокодилов, жаб, вьюнов и головастиков и прочих всевозможных рыб. Легче было бы назвать, кого Данилевский не подвергал гипнотизации, чем перечислять всех водоплавающих и пресмыкающихся. Кошки и собаки не поддавались гипнотизации и это вызывало сожаление ученого. Профессора Данилевского интересовал не столько гипноз, сколько законы деятельности высших отделов мозга. Так почему же, стремясь к познанию психики человека, он избрал объектом своих исследований животных? На выбор «обходного» пути повлиял «отец русской физиологии» (так окрестил его И.П. Павлов) И.М. Сеченов. Он не признавал за психологией статуса научной дисциплины и видел единственно правильный путь изучения психики в сопоставлении ее сданными нейрофизиологии, изучающей процессы в низших отделах нервной системы — спинном мозгу, нервных волокнах, нервных клетках. Как вариант, И.М. Сеченов предлагал сравнить человеческую психику со сложноорганизованноИ нервной деятельностью животных. Вот этот путь и выбрал Данилевский.
Сущность гипноза Данилевский видел в торможении так называемых произвольных рефлексов. В работе «Гипнотизм», изданной в 1924 году в Харькове, он, говоря о природе гипноза у человека, сводит ее к параличу воли и самостоятельного мышления, а причиной, вызывающей гипноз, называет психическое принуждение. Параличом воли он объясняет гипноз животных, а причиной паралича считает насилие, только уже не психическое, а физическое. Симптомы гипноза — снижение чувствительности, отсутствие произвольных движений и т. д. — по его мнению, следствие паралича воли.