В 1906 году выразитель отношения к Василию Яковлевичу большинства профессоров медицинского факультета Опенховский сообщил Данилевскому под большим секретом, что ему не стоит выдвигать свою кандидатуру на очередное переизбрание в качестве завкафедрой, так как ему гарантирован провал. Вероятно, всему виной резкий, бескомпромиссный характер физиолога. Сыграло свою роль, вероятно, и наступление реакции. Сам ученый утверждал, что еще в 1898–1899 годах начались репрессии начальства против его лаборатории. Несколько человек даже прекратили там работать, чтобы не попасть в опалу. Данилевский неоднократно вступал в самые различные споры на защитах, критиковал диссертации начальственных протеже, в том числе и будущего декана Ковалевского. В 1899 году в Харькове проходили масштабные студенческие забастовки. Полиция появилась и на медицинском факультете. В ответ студенты отказались сдавать экзамены. Впрочем, нашлась пара человек, которые по договоренности с начальством должны были изобразить продолжение нормальной сессии. Декан Кульчицкий, будущий министр, отличавшийся крайним консерватизмом, потребовал, чтобы экзамены принял и Данилевский, несмотря на то, что у того была в кармане очередная подписанная командировка, так что на работе он уже мог и не появляться. Физиолог согласился, но провалил обоих «блатников». И все это при том, что Василий Яковлевич, идя на медицинский факультет, дал себе зарок — не вступать в пререкания с начальством. Опять не сдержался… Но после заявления Опенховского Данилевский не стал лезть на рожон, он еще три года временно руководил кафедрой и ушел только в 1909 году.
Ученый не раз выступал с предложениями по реформе образования. Так, в 1902 году физиолог работал в комиссии по преобразованию учебных заведений. Ни одно из предложений не было принято.
К столетнему юбилею университета было издано несколько томов истории славного вуза. Любопытно, что Василий Яковлевич Данилевский — один из немногих профессоров, в биографии которого были указаны не только научные достижения, но и описана активная общественная деятельность. Выдающийся ученый был в Харькове фигурой довольно заметной. Так, он участвовал в организации Общественной библиотеки (ныне — им. Короленко). Он добивался существенного снижения платы за абонемент, а то и полной ликвидации этой платы. Реализуя свои просветительские идеи, Василий Яковлевич в 1891 году сумел организовать первую в городе бесплатную народную библиотеку-читальню. В 1902–1905 годах он был председателем Харьковского общества по распространению в народе грамотности. Именно в это время в Харькове общество открывает Народный дом, тоже с читальней и большим зрительным залом, где ставились любительские спектакли. Часто Василий Яковлевич выступал с лекциями перед рабочей аудиторией, бесплатно читал курсы в знаменитой школе Алчевской. В 1906 году Данилевский возглавил работу по написанию многотомной «Народной энциклопедии научных и прикладных знаний». Он поражал всех своей работоспособностью: был исключительно педантичен, все записывал, ни о чем не забывал, сам приглашал авторов и лично написал ряд статей.
В мае 1910 года Харьковское медицинское общество поручило Василию Яковлевичу новое дело — организацию женского медицинского института. Воспитанницы высших женских медицинских курсов госпожи Невиандт обратились к Обществу с такой просьбой, выразив желание получать реальное, а не формальное высшее образование. Организовать новый вуз было задачей не из простых, и в заявлении Общества отмечалось: «Всем нам известны организаторские таланты профессора Василия Яковлевича Данилевского и его, так сказать, огневая энергия». Хлопоча о новом заведении, профессор вплотную столкнулся с попечителем учебного округа, покровителями госпожи Невиандт, губернским присутствием. Скептически относились к затее многие маститые медики Харькова. Однако 31 октября 1910 года состоялось торжественное открытие Харьковского женского медицинского института. Первым его директором стал сам Данилевский, и он же возглавил кафедру физиологии. В порядках, планах и организации всего процесса обучения было много новаторских идей, усилено преподавание некоторых актуальных дисциплин, сделан больший акцент на практику. Многим в городе было очевидно, что качество учебного процесса, а следовательно, и всего образования в женском медицинском институте превысило то, что давал медицинский факультет университета. Особенно это было заметно на кафедре физиологии и кафедре анатомии, которую возглавил выдающийся медик Воробьев.
В 1913–1915 годах в Москве наконец было издано учебное пособие Данилевского по физиологии, в котором впервые органично, а не на основе отдельных сравнительно-физиологических добавлений проводилась идея исторического развития жизненных функций на основе единства организма с внешней средой. Высшим проявлением этой эволюции называлась роль коры головного мозга во всей жизнедеятельности млекопитающего. Подробно излагалось в учебнике учение Павлова об условных рефлексах.