Одним из коллег Чкалова по институту ВВС был известный лётчик Георгий Байдуков. У них были, можно сказать, разные специальности — Байдуков испытывал тяжёлые самолёты, предназначенные для дальних перелётов. Чкалов же летал в основном на быстрых истребителях. Но именно Чкалову Георгий Байдуков предложил возглавить экипаж самолёта АНТ-25 для беспосадочного полёта из СССР в США через Северный полюс. Чкалов поначалу отнёсся к этой идее с большим сомнением. Во-первых, дальние перелёты были для него делом непривычным, а во-вторых — он, конечно же, помнил о неудаче, которой закончилась первая попытка перелёта через Северный полюс. В августе 1935 года Георгий Байдуков вместе со знаменитым лётчиком-полярником С. А. Леваневским и штурманом В. И. Левченко на самолёте АНТ-25 вылетели по маршруту Москва — Северный полюс — Сан-Франциско. Но своей цели лётчики не достигли — из-за неисправности маслопровода им пришлось вернуться назад. Леваневский, автор идеи перелёта, тогда разуверился в том, что это возможно, однако Георгий Байдуков верил в возможности самолёта и сумел-таки уговорить Чкалова принять участие в столь смелом мероприятии. Весной 1936 года Чкалов, Байдуков и штурман А. В. Беляков обратились в Политбюро ЦК ВКП(б) с просьбой разрешить перелёт через полюс. Однако, памятуя о неудаче экипажа Леваневского, Политбюро пока дало добро лишь на полёт по маршруту Москва — Петропавловск-на-Камчатке. Старт был назначен на 20 июля 1936 года.
К утру 22 июля самолёт достиг цели. Но Чкалов не был бы Чкаловым, если бы остановился на достигнутом. Руки ещё могут держать штурвал, в баках оставался бензин. Значит, надо лететь дальше. Сбросив над Петропавловском-на-Камчатке специальный вымпел, лётчики продолжили полёт. Однако вскоре погода резко ухудшилась, и Чкалов вынужден был посадить самолёт на песчаной косе острова Удд (ныне — остров Чкалов). Полёт продолжался 56 часов, за это время было покрыто расстояние в 9374 километра. Это был новый рекорд дальности беспосадочных полётов. За проявленные мужество и героизм лётчики были представлены к званию Героя Советского Союза. Чкалов стал девятым по счёту Героем в СССР, Байдуков и Беляков — десятым и одиннадцатым.
Члены экипажа продолжали работать на своих местах, но мысль о перелёте через Северный полюс не оставляла лётчиков. Чкалов, Байдуков и Беляков пишут письма Ворошилову и Сталину с просьбой разрешить полёт в США. В мае 1937 года лётчики были вызваны в Кремль для доклада о плане перелёта, после чего разрешение на полёт Москва — Северный полюс — Сан-Франциско было получено.
18 июня 1937 года в 4 часа утра самолёт АНТ-25 взлетел с Щёлковского аэродрома и взял курс на Северный полюс. Как только лётчики приблизились к арктическим широтам, начались трудности. Барахлил двигатель, возникла угроза обледенения, лётчикам не хватало кислорода. Когда АНТ-25 достиг территории США, стало ясно, что до Сан-Франциско топлива не хватит. После 63 часов полёта лётчикам пришлось посадить самолёт на аэродроме городка Ванкувер близ Портленда. Советские лётчики в одночасье стали героями Америки. Восхищению не было предела, в каждом городе, где побывал экипаж АНТ-25, их встречали тысячи восторженных людей. В Белом доме экипаж принял президент США Франклин Рузвельт. По обе стороны океана мальчишки мнили себя лётчиками и мечтали о беспосадочных перелётах.
В декабре 1937 года Чкалов был избран депутатом Верховного Совета СССР от Горьковской области и Чувашии. Он со всей ответственностью относился к депутатской деятельности. И мог бы давно забыть об опасной работе лётчика-испытателя. Но это же был Чкалов…
В 1938 году КБ Поликарпова ударными темпами работало над новым истребителем И-180. Этот самолёт должен был стать ответом немецкому «мессершмитту», который во время гражданской войны в Испании показал своё превосходство над советскими истребителями. И конечно же, Чкалов не мог остаться в стороне.
1 декабря 1938 года Чкалова вызвали из отпуска. Как это часто бывает, новый самолёт готовили в спешке. В первый раз И-180 должен был взлететь 15 декабря, и естественно, что поднять его должен был Чкалов. В тот день было очень холодно, ночью температура опускалась до минус 25 градусов — условия совсем не подходящие для испытаний совершенно нового самолёта. Однако отменять полёт не стали. Около десяти часов утра Валерий Чкалов выехал из своей московской квартиры на Центральный аэродром…
После катастрофы и гибели Чкалова комиссия по расследованию аварии насчитала 48 (!) недоработок и дефектов в самолёте И-180. Знал ли Чкалов, что самолёт, на котором ему предстоит лететь, абсолютно «сырой»? Конечно, знал, ему уже не раз приходилось бывать в таких ситуациях. И всё-таки он сел в кабину и дал команду «От винта!».