По свидетельству Корюна, его биографа и непосредственного ученика, Месроп перед угрозой персидской ассимиляции осознает, что для успешного распространения веры и сохранения национальной самобытности необходимо создание армянской письменности. Своими мыслями он делится с католикосом Сааком.
Сын католикоса Нерсеса Великого и последний потомок парфянского рода св. Григория Просветителя, Саак Партев (ок. 348 — ок.439) был одним из наиболее образованных людей своего времени. Прекрасный знаток греческого, сирийского и персидского языков, он заложит основы первой переводческой и литературной школы Армении.
Итак, Саак с одобрением встречает замысел Месропа и вместе с ним отправляется к царю Врамшапуху (389-415), чтобы предложить ему эту идею. Царь со своей стороны готов поддержать их проект.
После этого, рассказывает Корюн, Месроп едет в Эдессу, а затем посещает несколько греческих городов, тем самым как бы мысленно обозревая два периода христианизации Армении, проведенной усилиями сирийских миссионеров из Эдессы (I-III века) и св. Григория Просветителя, воспринявшего христианскую веру у греков в Кесарии Каппадокийской (IV век). Месроп глубоко исследует сирийский и греческий алфавиты и, опираясь на них в своей работе, около 405 года создает алфавит из 36 букв, который передает все звуки армянского языка.
По преданию, Месроп создал также грузинский алфавит для иверов и агванкский для кавказских албанцев. В течение довольно долгого времени он жил в Арцахе, где открыл первую школу. Созданный им агванкский алфавит будет очень долго использоваться как для светского, так и церковного письма.
Сразу после создания армянского алфавита возникают первые произведения национальной литературы как в виде переводов, так и сочинений. Согласно преданию, первым предложением, написанным на армянском языке, была начальная фраза из книги Притчей: «Чтобы познать мудрость и наставление, понять изречения разума...»; можно сказать, что Месроп пророчески выбрал эту книгу, как бы наметив программу армянской духовности, в которой впоследствии столь неразрывно будут связаны вера и культура.
Месроп сочиняет несколько дошедших до нас литургических песнопений, для которых сам пишет музыку. По преданию, он еще ранее, во время своего путешествия, собрал тексты для переводов и направил в разные греческие и сирийские города армянских учеников, чтобы те совершенствовались в знании языков и в искусстве перевода. Самому Месропу принадлежит перевод на армянский язык Нового Завета.
В это же время католикос Саак поручает группе переводчиков перевод Библии, отцов Церкви, литургии и соборных канонов. Перевод Ветхого Завета на армянский язык, выполненный с греческого текста 70 толковников (
Кроме работы над переводами и собственными сочинениями, Месроп отдает много сил делу образования. При поддержке царя Врамшапуха он создает по всей стране армянские школы, и тем самым повсеместно распространяется грамотность.
Благодаря трудам Месропа, Саака и школе переводчиков, всего век спустя после крещения страны молодая Армянская церковь обретает собственную письменность и литературу и по праву вступает в семейство великих христианских культур. Месроп Маштоц — первый
Изобретение алфавита — это событие, имеющее одновременно и религиозное, и культурное значение. В своем замысле Месроп преследовал две цели. Создавая алфавит, он не только стремился сохранить культурную самобытность народа, но, прежде всего, действовал из миссионерских побуждений, которые не оставляли его после посещения самых отдаленных и труднодоступных провинций страны.
Армянское предание неустанно подчеркивает, что национальный алфавит явился божественным даром, исходящим непосредственно от Создателя. В различных агиографических произведениях о Месропе Маштоце и Сааке рассказывается, как Месроп во время молитвы узрел «не во сне, не в видении, и не наяву, а в собственном сердце» руку Бога, которая выписывала на камне четкие буквы, и были они, как следы на снегу.