На начальном этапе этих мероприятий южная граница Ассирии с Вавилоном определялась условиями договора, текст которого сохранился в надписи, известной под названием «Синхронистическая история». К счастью, этот источник содержит также хронологию всех предшествующих пограничных столкновений между обоими государствами. Есть основание считать, что он совпадает с началом точной датировки исторических событий, так как его сведения подкрепляются свидетельством так называемых «списков лимму», которые дают последовательный перечень имен официальных лиц, ежегодно назначавшихся для руководства новогодними празднествами. Историческое значение этих «списков» заключается в том, что они использовались для датировки юридических и других важных документов.
Преемник Ададнерари Тукульти-Нинурта II решил расширить границы своего царства на север; при этом он впервые столкнулся с мушками (или фригийцами?), которые сменили хеттов на Анатолийской равнине, а также с «народом наири», основавшим позднее государство Урарту. После этого он прибег к тактике, используемой и большинством его преемников: объехал восточные и южные области, наказав те зависимые государства, от которых почему-либо не поступила вовремя дань, и под конец припугнул Вавилон. Тут царь задержался, чтобы обследовать руины древней касситской столицы Дур-Куригальзу.
Однако с археологической точки зрения самым замечательным из этих первых царей «железного века> Ассирии можно считать Ашшур-нацир-апала, поскольку именно он перенес столицу государства из Ашшура в дотоле ничем не примечательный город, расположенный в месте слияния Тигра и Верхнего Заба. Эго был город Кальху — Калах Книги Бытия, — ныне известный как Нимруд: он был специально расширен и украшен. После перенесения и укрепления новой военной столицы Ашшур-нацир-апал выступил в поход, двигаясь к северо-западным переправам на Евфрате. До сих пор основным препятствием на этом пути оставалось могущественное государство со столицей в Тиль-Барсибе (Телль-Ахмар) вблизи Каркемиша; взятие его открыло войскам путь на Алеппо. Отсюда они продвигались, практически не встречая сопротивления, до самого Средиземного моря, где была собрана дань с прибрежных городов. Этот поход положил начало длительной истории завоеваний, во время которых ассирийские войска, уже под руководством преемников Ашшур-нацир-апала, прошли на запад до самого Египта.
Видимо, в течение какого-то времени зависимость левантских городов от Ассирии была весьма тяжкой, поскольку в период правления Салманасара III, сына Ашшур-нацир-апала, образовалась антиассирийская коалиция, которую возглавил Адад-Ири (возможно, Бен-Хадад Ветхого Завета), князь из Дамаска. Восстание было подавлено, а внутренние сирийские города, так же как Табал к северу от Алеппо и Ке в Киликии, подпали под власть Ассирии. С экономической точки зрения эти завоевания были очень выгодны Ассирии; они обеспечивали безопасность торговых путей на запад и доступ к рудным месторождениям в горах Тавра. Вместе с тем подавление Салманасаром восстания халдейских вождей против дружественного Ассирии Вавилонского государства на юге (эта победа изображена на подножии царского трона в Нимруде) позволило ему укрепить связь с торговцами Персидского залива, перевозившими через Дильмун (Бахрейн) товары из Индии и Аравии.