Добившись архиерейской власти, Никон принялся за введение новшеств в доверенной ему Новгородской земле. Фактически Новгородская епархия превратилась в «испытательный полигон» реформаторов. Никон единолично вершит суд и расправу на Софийском дворе, а вскоре по царскому повелению начинает рассматривать и уголовные дела, причем жестоко расправляется с новгородцами, попробовавшими жаловаться на него царю. «И тако Никон попущением Божиим седе на престоле премудрости Божии, обладаем же властолюбием, надхненною дияволом гордостию, нача умышляти, еже бы что необычное святому уставу и новое вводити, нача древнее церковное пение презирати». Никон запретил в Новгородской епархии распространенное в Русской Церкви «многогласие» и начал борьбу с древним, так называемым хомовым пением. Вместо древнего унисонного пения он завел в Новгороде партесное — по западному образцу. Впоследствии Никон перенес это пение и в Москву, выписав польских певцов, певших «согласием органным», а для своего хора — композиции знаменитого в свое время директора капеллы рорантистов в Кракове — Мартина Мильчевского. Царь Алексей Михайлович, услышав певчих митрополита Никона, с которыми тот приезжал в Москву, тотчас завел такое пение и в своей придворной церкви. Как некогда принятию православия на Руси при великом князе Владимире предшествовало эстетическое впечатление от «ангелоподобного» древневизантийского пения, так и никоновскую «псевдоморфозу» православия предваряло увлечение пением, только на этот раз уже западным, католическим. «И законы и уставы у них латинские, руками машут и главами кивают и ногами топочут, как де обыкли у латинников по органом», — скажет впоследствии о подобном пении протопоп Аввакум.
Подражая духовному вождю кружка боголюбцев Иоанну Неронову, который «изношаше от сокровищ сердца своего, яже положи в нем Дух Святый, умудрив сеяти семя учения Господня во всем народе несумненно», Никон стал произносить устные проповеди перед своей паствой. Основательно забытая к концу XVI — началу XVII века на Руси, устная проповедь воспринималась в то время как несомненное «новшество».
Так и не сумев завоевать любовь новгородцев, Никон пытался прибегать к популистским мерам: на испрашиваемые у царя средства устраивал богадельни, во время голода организовывал раздачу пищи бедным. «В окно из палаты нищим деньги бросает, едучи по пути нищим золотые мечет! — вспоминал Аввакум. — А мир-от слепой хвалит: государь такой-сякой, миленькой, не бывал такой от веку!» Но и это не помогало: подначальные духовные люди невзлюбили Никона за его чрезмерную строгость и взыскательность, миряне же не питали к нему расположения за его крутой властолюбивый нрав. Особенно требователен он был к окружавшим его людям. Характерен отзыв дворянина Василия Отяева о Никоне: «Лутче бы, де, нам на Новой Земле за Сибирью с князь Иваном Ивановичем Лобановым пропасть, нежели, де, с Новгородским митрополитом, как, де, так, что силою заставливает говеть, никого, де, силою не заставить Богу веровать».
Отправляя Никона на Новгородскую митрополию, царь поручил ему наблюдать не только за духовным, но и за мирским управлением, доносить ему обо всем и давать советы. Результат не замедлил себя ждать: 1 марта 1650 года в Пскове и Новгороде начались народные волнения, переросшие к 15 марта в открытое восстание. Никон предал проклятию всех восставших и укрыл у себя воеводу князя Ф. А. Хилкова, за что был восставшими нещадно избит.
События в Великом Новгороде еще более расположили царя к Никону. Получив взаимные жалобы митрополита и новгородцев, Алексей Михайлович принял сторону Никона, которого называл в своих письмах не иначе как «великим Солнцем сияющим», «избранным крепкостоятельным пастырем», «возлюбленником своим и содружебником». При этом, прекрасно понимая, что строгостью нельзя добиться прекращения мятежа, Никон сам советовал царю простить виновных.
15 апреля 1652 года, после внезапной непродолжительной болезни, умер патриарх Иосиф. Никон, находившийся тогда на Соловках, куда он отправился за мощами митрополита Филиппа, поспешил вернуться в Москву Преемник Иосифу был уже давно предопределен царем и его духовником Стефаном Внифантьевым. Уже 23 июля 1652 года Никон был наречен патриархом, а 25 июля состоялось его торжественное возведение на патриаршество. Рукоположение было совершено на Соборе русских архиереев во главе с митрополитом Казанским и Свияжским Корнилием в присутствии царя и множества народа по специально составленному «Чину избрания, наречения, благовествования, посвящения Никона…». Никон был одет в саккос святого митрополита Петра. В своей речи он ясно дал понять, что его интересы ограничиваются не только Русской Церковью, но распространяются на весь православный мир. Он обещал молиться, чтобы «благочестивое царство прославилось от моря и до моря и от рек до конца вселенной».