Вильгельм подробно описывал тихих эльфов, их происхождение, внешность, одежду, жилье и образ жизни, их отношения с людьми, их ловкость; рассказывал, что часто они становятся хорошими соседями людей, но иногда способны и на злые выходки; говорил о таинственной силе этих чудесных существ. Страна эльфов раскрывалась во всем ее волшебстве и очаровании, со всеми красками и запахами. В этой работе Вильгельм выступил скорее даже не как ученый, а как мастер художественного слова, владеющий всеми его оттенками, например, в описании внешности шотландских эльфов: «По красоте с эльфами не может сравниться ни одно другое неземное существо. Они, в общем, очень малы ростом, но чрезвычайно хорошо сложены. В особенности же их женщины, которые, по-видимому, самые привлекательные существа на свете. Их глаза блестят, как звезды, на щеках горит нежнейший румянец, губы напоминают кораллы, а зубы — слоновую кость; густые каштановые волосы локонами ниспадают на плечи». Счастливые часы, когда ученый, особенно ученый с таким тонким поэтическим восприятием, может увлеченно и восторженно писать о таинственных существах, таких легких и крошечных, «что капля росы дрожит, но не рассыпается, когда они вспрыгивают на нее».
Вслед за совместным переводом «Сказок ирландских эльфов» последовало несколько других работ. Вильгельм дополнил свою ранее написанную книгу «О немецких рунах» (1821 г.) статьей «О рунической литературе» (1828 г.), в которой он дал рунический алфавит и фрагменты из готских рукописей. Все больше внимания уделяет Вильгельм Гримм поэтическим памятникам, написанным на средневерхненемецком языке. К этому времени уже многие специалисты пришли к выводу о необходимости издания текстов старинных рукописей — основы поэтического богатства средних веков. Значительным вкладом стала книга поэзии средневековых крестовых походов «Граф Рудольф» (1828 г.) в издании Вильгельма Гримма. Пожелтевшие, частично поврежденные страницы рукописи XII столетия были прочитаны, обработаны и изданы — был спасен от гибели еще один памятник средневековья.
Основным трудом Вильгельма в этот период были «Германские героические сказания», вышедшие в 1829 году. Книга насчитывала свыше 400 страниц. Этот труд опять-таки стал результатом многолетней собирательской и исследовательской работы. Он вобрал в себя материалы о немецких героических сказаниях за период, охватывавший более тысячи лет, то есть с VI до начала XVII века. Во второй части этой книги Вильгельм изложил теорию происхождения и дальнейшего развития немецкого эпоса. Позже под влиянием этого произведения многие авторы воссоздали для народа, и в особенности для юношества, немецкие героические сказания о Нибелунгах, Зигфриде, Гудруне, Эрманрихе, Этцеле и других героях. Оно вдохновило многих крупных поэтов, художников и композиторов XIX века. Вообще книга стала первоисточником, фундаментом, с которого началось дальнейшее изучение героических сказаний. Как писал германист Карл Мюлленхофф, она стала на десятки лет «опорой и основой для всех исследований в этой области». Вильгельм тоже считал «Сказания» необходимой и полезной книгой: «Изучение возникновения и развития немецкого эпоса так же важно для духовной истории человечества, как и изучение Гомера!» Он высоко ценил предмет своих исследований и по этому поводу писал так: «Произведения, доносящие до нас героические сказания, будь они из Древней Греции или Индии, из древнего периода немцев, галлов, славян или из христианского прошлого романских народов, хотя сильно и отличаются друг от друга как по тексту, так и по манере изложения, но во всех сквозит родственный дух, позволяющий нам увидеть их общую природу. Великолепные произведения безымянных авторов, исполненные чистейшей поэзии, простые и непринужденные, бесконечные по глубине и богатству содержания, они несут в себе картину молодой, целомудренной, бурно расцветающей жизни».
В то время как Вильгельм трудился над памятниками немецких героических сказаний, Якоб продолжал языковые исследования. Второй том «Немецкой грамматики» вышел в 1826 году и насчитывал свыше тысячи страниц. В разгар работы над этим томом он жаловался, что, хотя коллеги и научные общества и признают ценность его работы и одобряют, кассельское начальство не проявляет к ней абсолютно никакого интереса. Но Якоб продолжал работать с невероятным упорством. Второй том в основном был посвящен словообразованию. В этой области ему тоже удалось сделать ряд интересных наблюдений и проследить, «как внутренний строй немецкого языка позволяет склеивать слова, сплавляя их в более сложные языковые образования». Якоб показал, как этот «внутренний строй», «дух языка» непостижимым образом действовал в давнее время, ткал и формировал язык. Его книга содержала не только лингвистические выкладки — сведущий читатель мог найти здесь и философию языка.