Осенью 1861 г. подпольный кружок, сформировавшийся вокруг редакции «Современника», по инициативе братьев Н.А. и А.А. Серно-Соловьевичей, А.А. Слепцова и при участии Чернышевского, Герцена и Огарева взял на себя роль объединительного центра. Название «Земля и воля» новому обществу было дано позже, во второй половине 1862 г. Оно представляло собой временный союз разнохарактерных кружков, объединившихся на основе взаимного компромисса и ожидавших начала крестьянского восстания. Все они надеялись встать во главе этого восстания и, направив его в русло борьбы с самодержавием, превратить стихийное восстание в социалистическую революцию.
Прежде всего «Земля и воля» взяла курс на привлечение к революционной борьбе студенчества, протестовавшего в университетских городах против ужесточения правительственной политики в области образования. Далее с открытием Шахматного клуба, общественных библиотек, народных читален, артельных книжных магазинов и т. п. радикалы заметно расширили свою легальную деятельность. Становилась серьезнее и их полулегальная работа. Привлеченная ими группа литераторов: В.С. и Н.С. Курочкины, Г.З. Елисеев, Г.Е. Благосветов, П.Л. Лавров – должны были ввести разночинного читателя в «определенный цикл понятий и интересов». Объединение радикальных сил на почве деятельного просвещения общества и народных масс находилось в прямой связи с уверенностью в близости крестьянского восстания и желанием социалистов возглавить народный протест.
На втором этапе деятельности «Земли и воли» главным становится лозунг созыва Земского собора, как одного из вариантов введения в стране конституционного правления. Недаром весной 1862 г. Н.А. Серно-Соловьевич написал «Проект Уложения императора Александра II», в котором убеждал царя в необходимости перемен в политической сфере. Новый лозунг «Земли и воли» продержался не долго, поскольку весной – летом 1862 г. правительство перешло от обороны к наступлению. Арест Чернышевского и Н. Серно-Соловьевича привел к тому, что в революционном лагере заметно возрастает роль Герцена и Огарева, то есть лондонского центра радикального движения.
Именно ими в марте 1863 г. была написана прокламация «Всему народу русскому, крестьянскому от людей, ему преданных, поклон и грамота». В ней отсутствует требование обязательного сохранения общинного землевладения, а также бессословности нового общества, защищается только равенство всех перед законом и вообще чувствуется желание воздержаться от провозглашения социалистических лозунгов, дабы привлечь на свою сторону более широкие слои оппозиции. Подобная тактика поначалу признается руководителями «Земли и воли» допустимой, но вскоре она была ими решительно осуждена. Революционеры, находившиеся в России, сочли, что в воззвании из Лондона слышалось «не столько желание земли и воли для народа, сколько желание самим подышать революцией». По их словам, республика в работах лондонских изгнанниках становилась важнее «социального дела» (то есть социального равенства), что было, с точки зрения социалистов-народников, совершенно недопустимо.
Заключительный этап деятельности тайного общества проходил под знаком отказа от надежд на крестьянскую революцию, ожидавшуюся в 1863 г. По свидетельству Н.И. Утина, «Земля и воля» перешла от «открытого боевого шествия» (прокламационных атак) к «заговорному подкопу» (ведению дел строго конспиративно). Идея немедленного осуществления требований социалистов (созыв Земского собора, безвозмездная передача крестьянству большей части пахотных земель и т. п.) заменялась широкой пропагандой этих идей. Поэтому и российский, и лондонский центры стали звать молодежь отправиться «в народ», чтобы донести до него справедливость и привлекательность социалистических требований. Однако эти планы землевольцев, как это ни странно, разрушило появление в «Современнике» в конце 1863 г. романа Чернышевского «Что делать?».
Ознакомившейся с ним радикальной молодежи, жаждавшей непосредственного дела, страстно захотелось попробовать жить «по Рахметову». Она бросилась заводить артели, проповедовать новые виды отношений между мужчинами и женщинами, играть в конспирацию, короче, занялась поиском новых форм революционной деятельности, сочетавшей легальные и подпольные средства борьбы с самодержавием. Позиции Герцена и Огарева сразу сделались для нее слишком пресными, осторожными, чуть ли не либеральными. Тем более что и популярность «Колокола», поддержавшего польское восстание, резко упала в глазах русской оппозиции (прежде всего либеральной). Во всяком случае его тираж с 3,5 тысячи экземпляров упал до 500 экземпляров. Рухнули и надежды радикалов на победу поляков, восстание было жестко подавлено правительственными войсками.